雙原子分子排列及高次諧波輻射理論與實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、在強(qiáng)飛秒脈沖激光場(chǎng)中，空間排列有序的分子輻射出的高次諧波(HHG)正在引起人們?cè)絹?lái)越廣泛的興趣。由于分子相對(duì)于原子來(lái)說(shuō)具有非球?qū)ΨQ結(jié)構(gòu)及更多的空間自由度，導(dǎo)致分子輻射的高次諧波不但包含了更豐富的物理現(xiàn)象，而且可以在更大程度上被調(diào)節(jié)和控制，所以推動(dòng)了當(dāng)前排列有序分子輻射高次諧波研究的發(fā)展。本文首先研究了最高占據(jù)分子軌道(HOMOs)和轉(zhuǎn)動(dòng)溫度對(duì)分子空間轉(zhuǎn)動(dòng)排列的影響。然后基于強(qiáng)場(chǎng)電離理論和含時(shí)薛定諤方程提出了兩種全新的計(jì)算雙原子分子高次諧

2、波輻射的理論方法，一種是價(jià)鍵軌道方法，它不但能描述雙原子分子高次諧波輻射隨分子空間取向變化的性質(zhì)，而且能詳細(xì)分析不同價(jià)鍵軌道對(duì)高次諧波的貢獻(xiàn)；另一種是比較精確的分子波函數(shù)方法，它能計(jì)算包含分子不同初始轉(zhuǎn)動(dòng)溫度、空間取向、飛秒光強(qiáng)以及初始態(tài)是激發(fā)態(tài)等條件下的高次諧波輻射性質(zhì)。此外，還進(jìn)行了一系列高次諧波實(shí)驗(yàn)研究，理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)值進(jìn)行了比較。
　　本文首先采用含時(shí)薛定諤方程數(shù)值計(jì)算和分析了分子在非共振激光場(chǎng)下的轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)和空間無(wú)

3、場(chǎng)排列性質(zhì)。通過(guò)飛秒脈沖來(lái)激發(fā)一系列由共軛角空間定義的展寬分子波包,其展開系數(shù)通過(guò)求解一組耦合的線性方程來(lái)獲得。通過(guò)分析HOMOs在CO和O2分子空間轉(zhuǎn)動(dòng)排列中的重要作用，得到了具有不同宇稱分子角分布隨溫度變化的規(guī)律。
　　其次，通過(guò)引入空間轉(zhuǎn)動(dòng)算符推導(dǎo)出了采用價(jià)鍵軌道波函數(shù)來(lái)計(jì)算任意取向雙原子分子高次諧波輻射的理論公式。詳細(xì)計(jì)算了O2和N2分子每一個(gè)價(jià)鍵軌道對(duì)高次諧波輻射隨分子取向變化的影響。指出N2分子軸平行于激光偏振方向時(shí)氮

4、氣的成鍵軌道決定了諧波輻射的最大值。對(duì)于O2分子兩個(gè)反鍵軌道貢獻(xiàn)了諧波輻射的最大值，而兩個(gè)成鍵軌道則稍微影響最大諧波輻射的方向角使其并不精確等于分子軸與激光偏振夾角的450，這些性質(zhì)與文獻(xiàn)中相關(guān)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果相一致。
　　然后基于含時(shí)薛定諤方程我們又推導(dǎo)出了分子波函數(shù)法計(jì)算高次諧波的理論公式。其中分子波函數(shù)由一系列含時(shí)系數(shù)加權(quán)的包含不同分子軌道、轉(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)能級(jí)的電子譜項(xiàng)波函數(shù)的疊加而構(gòu)成。數(shù)值計(jì)算了分子不同初始轉(zhuǎn)動(dòng)溫度、不同空間取向