介質(zhì)阻擋放電條件下甲烷二氧化碳重整制備合成氣的研究.pdf

1、甲烷與二氧化碳的轉(zhuǎn)化與利用是全球關(guān)注的焦點(diǎn)問題。本文利用DBD實(shí)驗(yàn)裝置，在室溫、常壓下進(jìn)行了空管放電及等離子體與催化劑協(xié)同作用下甲烷和二氧化碳重整制備合成氣的研究。 空管放電條件下，實(shí)驗(yàn)考察了放電功率、放電間隙、放電區(qū)域長度、原料氣總流量、原料氣中甲烷與二氧化碳的比率以及平衡氣氬氣的含量對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，甲烷與二氧化碳的配比直接決定了產(chǎn)物中H2/CO的摩爾比值，而其它條件對(duì)該比值沒有直接的影響。甲烷與二氧化碳的轉(zhuǎn)化

2、率隨總流量的增加而減小，隨輸入功率的增加而增加。小放電間隙(1mm)和長放電距離(200mm)更有利于CH4和CO2的轉(zhuǎn)化。原料氣中氬氣的加入(50％)能明顯提高CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率。同時(shí)由于氬氣的加入能有效抑制積碳，所以在600min的連續(xù)放電實(shí)驗(yàn)中，反應(yīng)活性和產(chǎn)物選擇性無明顯降低，穩(wěn)定性顯著高于不含Ar的情況。 本文還考察了等離子體與催化劑協(xié)同作用下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。首先確定了以Al2O3為載體，考察了催化劑的活性。在以Ni/A

3、l2O3為主催化劑的基礎(chǔ)上，添加Cu以后，催化劑的活性要明顯優(yōu)于單一組分擔(dān)載的催化劑的活性。且隨著主催化劑上Ni的擔(dān)載量的變化，催化劑活性有所不同。在選取了較優(yōu)的Ni擔(dān)載量之后，進(jìn)行了催化-等離子體協(xié)同作用的研究。結(jié)果表明：450℃下，Cu-Ni/Al2O3催化劑與等離子體產(chǎn)生明顯的協(xié)同效應(yīng)，反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率與產(chǎn)物選擇性都有明顯提高，甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到69％和75％，而一氧化碳和氫氣的選擇性分別達(dá)到76％和57％。該結(jié)果高于空