基于功能化核酸的汞和鈾酰離子無線傳感方法研究.pdf

1、環(huán)境中重金屬汞、鈾等的污染問題已經(jīng)成為一種全球性的問題，微量的汞、鈾也能表現(xiàn)出極大的毒害作用。因此，汞、鈾等金屬污染物的定量檢測非常重要。現(xiàn)行汞和鈾的檢測技術(shù)，存在樣品前處理復雜、儀器要求高、不能實現(xiàn)原位監(jiān)測等問題。本論文擬結(jié)合分子識別及無線傳感技術(shù)，建立兩種簡便、快速、實時、靈敏的檢測汞、鈾等金屬污染物的新方法。將新方法應用于實際樣品分析，并進一步研究功能化核酸和汞、鈾的結(jié)合和識別機理，為汞、鈾污染物的環(huán)境監(jiān)測、治理以及毒性效應機制的

2、研究提供新技術(shù)、新方法和實驗依據(jù)。
　　第二章建立了基于鈾特異性DNA酶和氧化石墨烯(GO)的鈾酰離子無線傳感新方法。鈾特異性DNA酶，通過Au–S鍵修飾到金納米粒子上，形成dsDNA-AuNPs復合物，在pH5.0的MES緩沖溶液和鈾酰離子存在下，DNA酶的底物鏈裂解，短片段的單鏈 DNA-AuNPs(ssDNA-AuNPs)被釋放出來，釋放出的ssDNA-AuNPs通過π堆積作用被GO吸附，引起傳感器的質(zhì)量發(fā)生變化，導致第一次

3、信號放大；在CTMAB存在下，AuCl4–被抗壞血酸(AA)還原成Au原子而與AuNPs形成金超分子沉積在傳感片表面，實現(xiàn)第二次信號放大。通過兩次信號放大使傳感片的共振頻率發(fā)生顯著的變化。據(jù)此，建立一種無線傳感檢測鈾酰離子的新方法，并應用于實際樣品檢測。在優(yōu)化的實驗條件下，UO22+的濃度在9.57×10-9～1.2×10-7 mol·L-1的范圍內(nèi)與體系Δf呈良好的線性關(guān)系。其線性回歸方程為Δf=62.41c(×10-8 mol·L-

4、1)–7.30，相關(guān)系數(shù) r=0.9967，檢出限為2.90×10-9 mol·L-1。該方法快速、靈敏度高、選擇性好。
　　第三章建立了基于富 T寡核苷酸的汞離子無線傳感檢測新方法。生物素（Biotin）標記的富T寡核苷酸與金納米標記的鏈霉親和素（SA）高特異性結(jié)合，形成dsDNA-Biotin-SA-AuNPs復合物，在pH7.8的B-R緩沖溶液中，加入一定濃度的汞離子，復合物的構(gòu)象發(fā)生改變，形成T-Hg2+-T結(jié)構(gòu)，而游離出

5、的ssDNA-Biotin-SA-AuNPs復合物通過π堆積作用沉積在GO修飾的傳感器表面，導致無線磁彈性傳感器共振頻率發(fā)生改變。據(jù)此，建立汞離子的無線傳感檢測新方法。在優(yōu)化的實驗條件下，研究體系的線性回歸方程為Δf=24.31+103.4c(×10-7 mol·L-1)，相關(guān)系數(shù) r=0.9975，方法的檢測線性范圍為2.92×10-8～8.57×10-7 mol·L-1，檢出限為8.75×10-9 mol·L-1。該方法簡便、快速，