分子篩-氧化鋁負(fù)載鉬和鎢催化劑上乙烯和丁烯歧化制丙烯.pdf

1、乙烯與丁烯歧化制丙烯是增產(chǎn)丙烯的一個(gè)重要技術(shù)，論文對(duì)該技術(shù)中低溫高活性催化劑的研制、反應(yīng)條件的考察及相關(guān)機(jī)理問(wèn)題進(jìn)行了研究。 研制了在60～120℃反應(yīng)溫度下具有較高歧化活性和選擇性的分子篩-氧化鋁雙組元負(fù)載型鉬基催化劑?？疾炝酥鷦?、反應(yīng)條件、催化劑預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)MoO3/MCM22-Al2O3催化劑反應(yīng)性能的影響，并對(duì)催化劑的失活以及再生條件進(jìn)行了研究。 開(kāi)發(fā)了在150～180℃反應(yīng)溫度下具有較高歧化活性和選擇性的WO3

2、/Al2O3-70HY催化劑，其2-丁烯轉(zhuǎn)化率接近反應(yīng)條件下的熱力學(xué)平衡轉(zhuǎn)化率。同時(shí)考察了溫度和壓力條件對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響。在180℃、0.5～0.8MPa、WHSV0.83h-1、乙烯2-丁烯物質(zhì)的量比為2.5～3.5條件下連續(xù)運(yùn)行50小時(shí)，10WO3/Al2O3-70HY催化劑上2-丁烯轉(zhuǎn)化率和丙烯選擇性分別保持在80﹪和88﹪以上。 通過(guò)研究Al2O3-HY雙組元載體中HY分子篩含量對(duì)WO3/Al2O3-HY歧化活性的

3、影響，發(fā)現(xiàn)足夠的Br(o)nsted酸性以及負(fù)載W物種與載體之間適當(dāng)?shù)南嗷プ饔檬谴呋瘎┚哂休^高歧化性能的兩個(gè)重要因素?？疾炝舜呋瘎┲苽溥^(guò)程中的浸漬順序以及WO3負(fù)載量對(duì)WO3-Al2O3-HY體系歧化活性的影響，發(fā)現(xiàn)表面W物種的結(jié)構(gòu)是影響催化劑歧化活性的第三個(gè)重要因素。催化劑的活性受到“孤立”四面體和八面體物種數(shù)量的影響。 通過(guò)機(jī)械混合-熱分散方法，制備了一系列焙燒時(shí)間不同的WO3/Al2O3/HY催化劑，反應(yīng)和表征結(jié)果表明，歧