基于氨基的功能型離子液體的合成、物性及其應(yīng)用研究.pdf

1、離子液體因其具有的優(yōu)良特性被認(rèn)為是揮發(fā)性傳統(tǒng)有機(jī)試劑的理想替代物。根據(jù)離子液體結(jié)構(gòu)可調(diào)的特性，通過鏈接入氨基，獲得常溫常壓下高效吸收酸性氣體二氧化碳的新型功能型離子液體，以推進(jìn)化學(xué)吸收法脫碳的工業(yè)應(yīng)用。本文考察了基于氨基的三類功能型離子液體的合成方法，探索了這些功能型離子液體及其水溶液的物化性質(zhì)與CO2吸收性能，探討了量子化學(xué)計算在功能型離子液體固定分離CO2研究中的應(yīng)用。
　　通過優(yōu)化反應(yīng)條件，探討合成及純化方法的改良途徑，試驗

2、合成了三類更利于工業(yè)推廣的含氨基功能型離子液體，并對其進(jìn)行了純度與結(jié)構(gòu)表征。
　　試驗考察了吸收溫度、吸收壓力、吸收劑濃度、陰陽離子結(jié)構(gòu)等因素對三類功能型離子液體CO2吸收性能的影響。結(jié)果表明，合成的三類含氨基的功能型離子液體因化學(xué)吸收反應(yīng)在常溫常壓下均具有較強(qiáng)的CO2吸收性能，其CO2吸收量達(dá)到約0.5mol·mol-1NH2;在加熱、減壓狀態(tài)下三類功能型離子液體的吸收富液均具有良好的再生性能，多次循環(huán)使用而不影響其吸收性能。<

3、br>　　選取烷基胺咪唑鹽離子液體[NH2e-mim]BF4為功能型離子液體的代表，應(yīng)用量子化學(xué)計算方法對[NH2e-mim]BF4吸收CO2的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了理論研究。利用DFT的B3LYP在6-311++G(d，p)水平，由Gaussian09程序，通過對[NH2e-mim]BF4-CO2反應(yīng)體系中的各種物質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行幾何優(yōu)化，對相關(guān)物質(zhì)結(jié)構(gòu)的電荷分布、熱力學(xué)參數(shù)、振動頻率等進(jìn)行理論計算，綜合分析了優(yōu)化結(jié)構(gòu)的電荷特性、熱力學(xué)性質(zhì)、振動特

4、性、分子軌道等，詳細(xì)討論了離子液體內(nèi)部的氫鍵存在與數(shù)量，從理論上解釋了物質(zhì)結(jié)構(gòu)影響其物化性質(zhì)的原因，重點研究了[NH2e-mim]BF4與CO2的反應(yīng)過程，確定了反應(yīng)過程及作用機(jī)理，并通過掃描找到了反應(yīng)過程的過渡態(tài)。
　　根據(jù)在0.1MPa，293.15K下獲得的三類功能型離子液體的密度、黏度等物性數(shù)據(jù)可知:三類功能型離子液體的密度均略大于同溫度下水的密度，處于1.0～1.8g·cm-3之間;其黏度雖較常規(guī)有機(jī)試劑大，但仍為同系列