基于電沉積銅的修飾電極電催化還原有機污染物的研究.pdf

1、硝基苯是典型的硝基芳香類污染物，而阿特拉津是典型的氯代有機污染物，均廣泛存在于水環(huán)境中。電催化還原技術因具備環(huán)境友好性、易控制性和經(jīng)濟性，近年來在有機污染物的降解方面?zhèn)涫荜P注。本文選取硝基苯和阿特拉津作為目標污染物，以制備可電催化還原降解硝基苯和阿特拉津的具有高活性、高穩(wěn)定性，且價格低廉的電極材料為基礎，系統(tǒng)研究了影響其電催化還原硝基苯、阿特拉津性能的主要因素，并初步探討了反應機理。
　　本研究利用條件溫和的電沉積法，通過調控電沉

2、積電壓在Ti片上制備出不同形貌的Cu催化劑。在較高電壓下沉積得到的枝晶狀納米Cu催化劑對還原硝基苯為苯胺表現(xiàn)出了更好的催化效率和選擇性，硝基苯在Cu/Ti電極上電化學還原的反應動力學符合準一級模型。探索了電催化工作電壓和硝基苯初始濃度對硝基苯在Cu/Ti電極上選擇性還原為苯胺的影響，優(yōu)化了運行參數(shù)。當工作電壓為-0.9 V、硝基苯初始濃度為16 mg·L-1時，電解150 min，硝基苯還原的反應速率常數(shù)達0.0251 mm-1，反應對

3、苯胺的選擇性達97.1％。Cu/Ti電極在10次降解反應中對硝基苯的選擇性電催化還原表現(xiàn)出了很好的穩(wěn)定性。通過電沉積結合置換沉積的方法在Ti片上負載了Cu@Pd雙金屬核殼材料，并用于阿特拉津的電催化加氫脫氯。在制得的雙金屬材料中，Pd顆粒均勻分散，其電化學活性面積高達572 cm2。相比于單獨的Pd/Ti或Cu/Ti陰極，Cu@Pd/Ti陰極對阿特拉津的還原表現(xiàn)出了更高的電催化效率。當工作電流密度為1mA· cm-2時，電解120 mi

4、n阿特拉津的去除率達到了91.5％。阿特拉津在Cu@Pd/Ti電極上的電催化還原符合準一級反應動力學模型，且在最優(yōu)反應條件下，反應速率常數(shù)為0.0214 min-1。5次電解實驗中，電極保持了良好的穩(wěn)定性。在電化學還原過程中，阿特拉津主要是通過直接電催化加氫機理被選擇性地還原為脫氯阿特拉津。實驗發(fā)現(xiàn)，由于在較高電流密度下溶液中會發(fā)生競爭的析氫反應，因此工作電流密度對阿特拉津的還原具有關鍵的影響。這些研究結果對硝基芳香類和氯代有機農藥類污