Mn-Y-TiO2低溫選擇性催化還原NO的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、隨著我國(guó)電力行業(yè)的發(fā)展,以燃煤為主的鍋爐其所排放的煙氣中Nox逐年增加。低溫選擇性催化還原(SCR,Selective Catalytic Reduction)技術(shù),可以解決傳統(tǒng)SCR技術(shù)中催化劑由于受到高濃度的煙塵以及SO2的影響而縮短催化劑壽命的問(wèn)題。論文對(duì)Mn-Y/TiO2新型催化劑的性能進(jìn)行測(cè)試,采用相關(guān)表征手段分析催化反應(yīng)機(jī)理,研究了催化劑的低溫脫硝工藝條件及催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué),為新型Nox低溫SCR催化劑的工業(yè)應(yīng)用提供依據(jù)。

2、r>　　 采用固定床催化反應(yīng)裝置對(duì)Mn-Y/TiO2催化劑的活性進(jìn)行評(píng)價(jià),考察焙燒溫度及Y的摻雜量對(duì)催化活性的影響,對(duì)催化劑的制備條件進(jìn)行優(yōu)化,結(jié)果表明,在空速(GHSV)27000h-1、O2體積分?jǐn)?shù)3％、NO濃度600×10-6、[NH3]/[NO]為1.0的實(shí)驗(yàn)條件下,Y的摻雜量為[Y]/[Ti]為1.5(百分比)、Mn的負(fù)載量5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))、500℃焙燒溫度下制備的催化劑MnTiY1.5在150～200℃時(shí)脫硝效率為79%左

3、右。
　　 通過(guò)X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、比表面積測(cè)試(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、光致發(fā)光光譜(PL)、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)及電子順磁能譜(EPR)的表征手段對(duì)催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、比表面積、晶粒大小、電子結(jié)構(gòu)及表面化學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行分析,結(jié)果表明,Y摻雜抑制了TiO2銳鈦礦晶相的轉(zhuǎn)移以及晶化過(guò)程,有利于活性組分在催化劑表面的分散,同時(shí)降低了TiO2粒子的親水性和催化劑顆粒聚

4、集度,增大催化劑的比表面積增大;Y3+進(jìn)入TiO2晶格后,取代一部分Ti4+,造成晶格缺陷,晶格缺陷有利于氧空位的產(chǎn)生,氧空位可以作為氧吸附位點(diǎn),形成超氧自由基,氧化NO形成SCR反應(yīng)的活性中間物質(zhì),從而提高催化反應(yīng)速率。
　　 考察了工藝條件對(duì)Mn-Y/TiO2脫除NO的影響,在空速14000h-1、反應(yīng)溫度180～200℃、O2體積分?jǐn)?shù)3%、NO濃度600×10-6及[NH3]/[NO]為1.0的實(shí)驗(yàn)條件下,MnTiY1.5

5、催化劑的脫硝效率超過(guò)93.5%。4%的H2O對(duì)催化劑的毒害作用較為明顯,是由于氣相水的存在可以抑制NH3在催化劑表面的有效吸附,而溫度上升可以提高催化劑的抗毒性能。SO2對(duì)催化劑的毒害作用不可恢復(fù),主要是表面生成了銨的硫酸鹽以及金屬硫酸鹽。
　　 研究了Mn-Y/TiO2上的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué),得到NH3和NO對(duì)應(yīng)的反應(yīng)級(jí)數(shù)分別為0和1.17;當(dāng)O2含量小于3%時(shí),O2對(duì)應(yīng)的反應(yīng)級(jí)數(shù)為1.13,而當(dāng)O2含量大于3%時(shí),其對(duì)應(yīng)的反應(yīng)級(jí)