鐵基和錳基尖晶石催化劑的制備及其催化臭氧化脫硝性能的研究.pdf

1、近年來(lái)，我國(guó)大氣污染形勢(shì)進(jìn)一步惡化，氮氧化物(NOx)的排放是其形成的原因之一。工業(yè)爐窯、燒結(jié)機(jī)、催化裂化裝置等排煙溫度偏低，無(wú)適合安裝選擇性催化還原(SCR)脫硝裝置的溫度區(qū)。催化臭氧化作為高級(jí)氧化技術(shù)的一種用于低溫脫硝不斷的受到研究人員的重視。研究表明，多數(shù)的催化臭氧化過(guò)程遵循自由基機(jī)理，·OH主導(dǎo)催化脫硝活性。本實(shí)驗(yàn)以探討表面羥基和氧空位對(duì)·OH的促進(jìn)作用，及進(jìn)一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的，提出制備尖晶石型催化劑以及采

2、用CO預(yù)處理催化劑的思路，并對(duì)其進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)和反應(yīng)過(guò)程分析。
　　首先使用催化劑的活性評(píng)價(jià)裝置對(duì)CuO、Fe2O3金屬氧化物以及CuFe2O4尖晶石催化劑的活性進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果表明，CuFe2O4催化劑脫硝活性較之前兩者有了明顯提高。結(jié)合一系列現(xiàn)代分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行系統(tǒng)研究，分析XPS得出尖晶石催化劑易變價(jià)使得氧空位容易被引進(jìn)晶格中，結(jié)合熱重(TG)等數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)尖晶石擁有更多的表面羥基，證明氧空位和表面羥基兩者的協(xié)同作用使得

3、臭氧更高效快速降解為·OH，進(jìn)而增強(qiáng)了脫硝活性。對(duì)催化劑進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性測(cè)試，發(fā)現(xiàn)CuFe2O4活性有了一定的降低，這對(duì)催化劑的實(shí)際應(yīng)用是不利的，需要針對(duì)催化劑進(jìn)行進(jìn)一步的開(kāi)發(fā)和研究。
　　基于CuFe2O4催化劑的研究結(jié)果，又以進(jìn)一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的，采用水熱法制備了CoMn2O4催化劑以及CO氣氛下煅燒的CoMn2O4，并對(duì)催化劑進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明，CoMn2O4催化劑具有較好的低溫脫硝活性，而

4、CO預(yù)處理后的CoMn2O4催化脫硝活性有了進(jìn)一步提升，高達(dá)85％的脫硝效率。利用一系列分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析測(cè)試。PL和XPS結(jié)果表明，CO預(yù)處理使得CoMn2O4催化劑的氧空位增多，由于還原氣氛的影響， Co、Mn的價(jià)態(tài)發(fā)生改變促進(jìn)了化學(xué)吸附氧的產(chǎn)生，并且誘導(dǎo)了氧空位的產(chǎn)生，進(jìn)而增強(qiáng)了催化劑的催化能力。同時(shí)又對(duì)CoMn2O4催化劑反應(yīng)前后進(jìn)行表征，得出CoMn2O4催化劑反應(yīng)前后物化性質(zhì)保持穩(wěn)定，這得益于催化劑放置于旁路煙道，