CeO2-TiO2催化劑的一步法制備及其在燃煤煙氣中脫除NO和Hg0的研究.pdf

1、目前，低溫高效脫硝脫汞催化劑已經(jīng)成為控制燃煤煙氣污染物排放的研究熱點(diǎn)之一。商用釩基脫硝催化劑活性溫度窗口窄，操作溫度較高，脫汞性能差等問題，而鈰基催化劑儲氧能力強(qiáng)，低溫活性良好。因此，本文以氧化鈰作為活性組分，采用一步法-溶膠凝膠制備了低溫CeO2-TiO2(SG)催化劑，并研究了其在燃煤煙氣中低溫脫硝脫汞的活性。
　　采用兩步法-浸漬和一步法-溶膠凝膠分別制備了CeO2/TiO2(IM)和CeO2-TiO2(SG)催化劑。通過X

2、RD、Raman、BET、SEM和XPS分析了催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，結(jié)果表明：①相同CeO2/TiO2質(zhì)量比的條件下，CeO2-TiO2(SG)催化劑比表面積比CeO2/TiO2(IM)催化劑大。②CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑的晶粒比CeO2(0.4)/TiO2(IM)催化劑的小，且CeO2以無定型相很好的分散在催化劑表面。③XPS分析結(jié)果表明，CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑具有更多的化學(xué)吸附態(tài)氧，證明了其具有更

3、出色的氧儲存能力和氧化-還原性能。
　　研究了CeO2/TiO2(IM)和CeO2-TiO2(SG)催化劑在模擬煙氣條件下的脫硝性能，包括煅燒溫度、CeO2/TiO2質(zhì)量比、空速、煙氣組分對其脫硝性能的影響，結(jié)果表明：①在相同的條件下，CeO2-TiO2(SG)比CeO2/TiO2(IM)催化劑脫硝性能好。②CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑的最佳煅燒溫度為500℃，其活性溫度窗口較寬（200-400℃），低溫性能良好，在

4、200-300℃溫度范圍內(nèi)的NO轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定在90％以上。③在高空速（120,000h-1）的條件下，200-300℃溫度范圍內(nèi)，CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑 NO轉(zhuǎn)化率依舊高于85%。④O2可以補(bǔ)充CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑表面吸附態(tài)氧和晶格氧，從而提高了NO的轉(zhuǎn)化率。在抗硫?qū)嶒?yàn)中，由于CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑中Ce與Ti的相互作用較強(qiáng)，因而具有更好的抗硫性。
　　研究了CeO2-T

5、iO2(SG)催化劑在模擬煙氣條件下的脫汞性能，包括CeO2/TiO2質(zhì)量比、空速、煙氣組分的影響，以及CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑聯(lián)合脫硝脫汞的性能，研究表明：①反應(yīng)溫度為250℃時(shí)，CeO2-TiO2(SG)催化劑的Hg0氧化效率最高為85%。②在高空速（120,000h-1）的條件下，反應(yīng)溫度為250℃，CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑的Hg0氧化效率依然能夠達(dá)到74%。③煙氣中O2、HCl、NO均能促進(jìn)C

6、eO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑上Hg0的氧化。當(dāng)反應(yīng)溫度250℃時(shí)，通入4%O2和10ppm-30ppmHCl，Hg0氧化效率穩(wěn)定在98%左右，而通入4%O2和300ppm NO后，Hg0氧化效率也能達(dá)到53%。④在抗硫?qū)嶒?yàn)中，當(dāng)無O2時(shí)，SO2極大地抑制了CeO2(0.4)-TiO2(SG)催化劑上Hg0的氧化，而有O2存在時(shí)，SO2反而促進(jìn)了Hg0的氧化。僅通入400ppmSO2時(shí)，Hg0氧化效率僅有5%。當(dāng)400ppm