硫酸根對零價鐵降解1，1，1-三氯乙烷的影響.pdf

1、大部分有機氯化物具有生物毒性和難降解性，環(huán)境危害性大。大量的研究證明了零價鐵(Fe0)對有機氯化物的有效降解性，這種有效性取決于零價鐵的活性，而水中的電解質陰離子對零價鐵的活性有顯著影響。無論是滲透鐵墻(PRB)原位修復地下水還是零價鐵處理工業(yè)廢水，硫酸根都是一種常見的電解質陰離子，但是硫酸根對零價鐵降解有機氯化物的影響并不清楚。
　　 本文以1，1，1-三氯乙烷(TCA)為目標污染物，研究零價鐵對水溶液中TCA的降解效果，討論

2、TCA的降解機理和動力學；對比研究硫酸根對水溶液中零價鐵降解TCA速率的影響，分析其作用機理。主要研究結果如下：
　　 (1)零價鐵在中性水溶液中降解TCA較快；初始pH6.0時，0.1 mM的TCA被80 g/L的零價鐵降解420 min后去除率達到99.4％。TCA降解過程中，溶液中Cl-濃度不斷增加，溶解態(tài)鐵濃度逐漸升高到2.5 mg/L。初始pH10.0時，隨著TCA的去除，溶液pH逐漸降低到9.1；當初始pH為6.0時

3、，溶液pH穩(wěn)定在6.6，表明TCA通過以脫氯化氫為主、還原脫氯為次的方式降解。
　　 (2)零價鐵在中性水溶液中降解TCA的動力學符合假一級動力學方程。硫酸根對零價鐵降解TCA具有抑制作用，50 mM的Na2SO4使TCA降解的假一級速率系數(shù)K1由9.0×10-3min-1減小到1.0×10-3min-l。
　　 (3)硫酸根存在時，零價鐵降解TCA過程中溶液pH由6.0迅速升高到9.5，溶解態(tài)鐵濃度僅為0.07mg/L

4、。脈沖實驗表明，一旦加入Na2SO4，TCA降解速率立即降低、溶液pH由6.6快速上升到9.5、溶解態(tài)鐵濃度迅速降低到0.07mg/L，說明硫酸根抑制TCA脫氯化氫。XPS和XRF分析表明硫酸根被吸附或嵌入到鐵表面。
　　 (4)沒有硫酸根的情況下，TCA通過氫鍵與Fe(OH)ads結合從而被降解。而有硫酸根存在的情況下，SO42-置換鐵溶解中間產物Fe(OH)ads中的OH-，生成Fe2(SO4)ads，而Fe2(SO4)ad