多孔碳材料對二噁英吸附特性的機理研究.pdf

1、隨著垃圾焚燒在中國生活垃圾無害化處理中的比重逐漸加大，垃圾焚燒過程中的二噁英排放問題也日漸突出。由于成本相對較低且移除效率高，活性炭吸附的方法依然是目前垃圾焚燒企業(yè)脫除煙氣中二噁英最廣泛采用的方法。但目前的研究對二噁英在活性炭上的吸附機理、適于吸附二噁英的活性炭的選擇與應用等方面還存在欠缺和不足。本文圍繞二噁英在活性炭和碳納米管上的吸附特性這一主題，開展了如下研究并取得了一些有價值的結論，主要包括：
　　1)采用二噁英發(fā)生源系統(tǒng)，

2、選取了三種具有典型孔隙的活性炭進行17種有毒二噁英異構體吸附的對比分析。發(fā)現(xiàn)在150℃下，中孔率較高且孔徑分布較寬的椰殼活性炭對二噁英的吸附效率最高，其毒性當量的移除效率為96.6％；微孔為主的褐煤活性炭最低，僅為81.7%。結果顯示，活性炭的孔容積與二噁英移除效率間的相關性較好(R2>0.93)，而比表面積與移除效率的相關性則較差(R2<0．48)。褐煤活性炭對17種異構體的移除效率隨氯代水平的增大而增大。
　　2)根據(jù)二噁英吸

3、附對活性炭孔隙的要求，采用Fe(NO3)3溶液浸漬，耦合高溫CO2活化的方法對活性炭的孔徑進行定向改造。研究了活化過程中的浸漬比、活化溫度、活化時間對活性炭孔隙變化的影響。結果表明，浸漬Fe(NO3)3對C-CO2反應具有良好催化促進作用，增加了原始活性炭表面碳氣化反應的活性位點，加快了碳表面的侵蝕，能使活性炭的孔隙率變大。浸漬比1%的活性炭在900℃下活化3h后，得到了中孔率高達97.5%的改性活性炭。
　　3)對比研究了未改性

4、活性炭、改性活性炭和商業(yè)多壁碳納米管這3種碳材料對17種有毒異構體和136種4～8氯代異構體的吸附特性。在相同實驗條件下，孔隙率較低的多壁碳納米管對二噁英總的移除效率最高。在50℃～250℃的吸附溫度范圍內，碳納米管對二噁英的吸附效率隨著吸附溫度的升高而緩慢地從82.4%升高到了93.5%。當溫度繼續(xù)升高到300℃，由于二噁英的再生成作用，移除效率下降到-62．3％。在對136種異構體的研究中發(fā)現(xiàn)，二噁英同系物的移除效率和它的平均飽和蒸

5、汽壓之間呈現(xiàn)類似于指數(shù)函數(shù)的關系，而移除效率與異構體初始濃度則并無趨勢性的關系。
　　4)研究了商業(yè)木質活性炭在正己烷中對17種有毒二噁英異構體的吸附特性，通過改變溶液的初始濃度和活性炭的添加量分析了活性炭對液相中二噁英的移除效率、指紋特性。該低孔隙率的商業(yè)木質活性炭對二噁英具有非常高的吸附效率，在二噁英的初始濃度為0.7μg/～3.6μg/L的范圍內，1.0g活性炭在25℃下對二噁英總的毒性當量的移除效率大于99.5%。且吸附量