碳酸鈰焙燒過程中晶粒長大的蒙特卡洛法模擬

1、碳酸鈰焙燒過程中晶粒長大的蒙特卡洛法模擬碳酸鈰焙燒過程中晶粒長大的蒙特卡洛法模擬曹曉俊，柳召剛，李梅，胡艷紅，王覓堂（內(nèi)蒙古科技大學(xué)材料與冶金學(xué)院，內(nèi)蒙古自治區(qū)稀土現(xiàn)代冶金新技術(shù)與應(yīng)用重點實驗室，包頭014010）摘要摘要：基于蒙特卡洛法模擬對碳酸鈰焙燒過程中的CeO2晶粒長大過程進(jìn)行了計算。結(jié)果表明，溫度在873K以下，晶粒生長比較緩慢，焙燒時間對晶粒的長大沒有顯著影響；溫度大于873K后，晶粒生長速度明顯，焙燒時間長，晶粒明顯長大。

2、關(guān)鍵詞關(guān)鍵詞：碳酸鈰；焙燒；晶粒長大；蒙特卡洛模擬中圖分類號：中圖分類號：TG115.213.1文獻(xiàn)標(biāo)識碼：文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A文章編號：文章編號：10077545（2012）06000000MonteCarloSimulationofGrainGrowthinCeriumCarbonateCalcinationProcessCAOXiaojunLIUZhaogangLIMeiHUYanhongWANGMitang(SchoolofMater

3、ialsMetallurgyInnerMongoliaUniversityofScienceTechnologyKeyLabatyofInnerMongoliaAutonomousonNewTechnologiesofModernMetallurgyApplicationofRareEarthBaotou014010InnerMongoliaChina)Abstract:ThegrowthofCeO2crystalparticleinc

4、eriumcarbonatecalcinationprocesswascalculatedbymeansofMonteCarloModelsimulation.Theresultsshowthatthegrowthrateofcrystalparticleisquitelowwhenthetemperatureisbelow873Kwhiletheraterisessharplywhenthetemperatureishighertha

5、n873K.Keywds:ceriumcarbonatecalcinationgraingrowthMonteCarlosimulationCeO2可以應(yīng)用于電子陶瓷、耐輻射玻璃、玻璃拋光劑、發(fā)光材料、紫外吸收材料等方面[12]。在汽車尾氣處理上，CeO2是一種極具潛力的催化劑。它還可以應(yīng)用于pH傳感材料、燃料電池、尤其是固體氧化物燃料電池電極材料、以及金屬抗氧化及輻射的涂層材料和添加劑等[3]。CeO2各種各樣的用途，不僅與其化學(xué)組成

6、和純度有關(guān)，還受其粒度大小、硬度、粒度分布以及密度等的影響。而CeO2的這些物性參數(shù)又受其制備過程工藝參數(shù)的影響。CeO2的制備有三個階段，即沉淀反應(yīng)、干燥、焙燒，其中焙燒過程是影響其物性參數(shù)的一個重要因素。在材料加工過程中宏觀變量如溫度場、應(yīng)力場、流場等的變化可以采用有限元、有限差分等方法計算。對于介觀領(lǐng)域(晶粒尺寸104~106m)來說[4]，無法采用有限元法進(jìn)行模擬，采用分子動力學(xué)方面的規(guī)則運算結(jié)果也不能令人滿意。但是，該領(lǐng)域的性

7、能參數(shù)(如晶粒粒度)對材料的性能又有非常重要的影響，于是人們提出了各種新的方法來處理這個領(lǐng)域的問題。本文采用蒙特卡洛法來模擬碳酸鈰焙燒過程中CeO2晶粒長大的過程[56]。1正常晶粒長大的一般規(guī)律正常晶粒長大的一般規(guī)律多晶材料中晶粒長大的拋物線動力學(xué)方程可寫成[4]：d=ktn（1）式中：d為晶粒平均尺寸，n為晶粒長大指數(shù)，t為晶粒長大時間。理論上穩(wěn)態(tài)晶粒長大指數(shù)n=15，但是實驗室值一般都小于理論值。數(shù)值模擬是理論層次的計算模擬，有一

8、定的局限性，因此無法全面地反應(yīng)晶粒長大的全方面信息，而蒙特卡羅法是從微觀入手模擬材料組織的演變過程，能較好地解決以上問題。2蒙特卡洛算法蒙特卡洛算法2.1模型方法模型方法蒙特卡羅法（MC）的概率模型算式為[7]：（2）)]2tanh(1[ktEqp???基金項目基金項目：國家杰出青年基金項目(51045216)；長江學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊發(fā)展計劃資助項目(50725416)；教育部春暉計劃項目(Z2009101051)收稿日期：收稿日期：201

9、11209doi：10.3969j.issn.10077545.2012.06.014Fig.1Systemflowt在圖1中：第一步：Begin是程序的開始啟動。第二步：初始化將長為N、寬為N的平面離散成NN個格點，用數(shù)組[ij]記下格點上的坐標(biāo)。第三步：設(shè)置晶向Q值并讀取離散后晶粒格點的坐標(biāo)。第四步：在晶粒生長函數(shù)中處理晶粒的生長。第五步：如果晶粒的晶界能達(dá)到生長條件則重復(fù)上面的步驟，否則就停止。據(jù)此，晶粒生長的詳細(xì)過程為：第一步：

10、設(shè)置相鄰晶格的參數(shù)。第二步：對晶粒新生成能量和原來的能量做對比。第三步：通過晶粒能量的改變對晶粒進(jìn)行重定向。第四步：設(shè)置晶粒的新生成的能量和原來的能量。2.2模擬條件模擬條件多晶系的長大動力學(xué)模擬通常采用三角形或四邊形的網(wǎng)格，根據(jù)材料性質(zhì)的不同模擬晶粒長大的動力學(xué)。本文采用三角形點陣模擬，并考慮三角形點陣周圍最相鄰的三個格點的晶界能。為減少邊界條件對模擬結(jié)果的影響，本文采用周期性邊界條件，晶向取值Q=400，MCS=NN=400400。

11、3模擬結(jié)果的分析與討論模擬結(jié)果的分析與討論本文主要模擬焙燒溫度和焙燒時間對晶粒尺寸以及晶粒分布的影響。3.1焙燒溫度焙燒溫度焙燒溫度是影響CeO2晶粒尺寸的因素之一。在模擬中MCS相當(dāng)于晶粒生長時間，D相當(dāng)于晶粒大小的平均尺寸，模擬結(jié)果見圖2。圖2晶粒尺寸與模擬時間晶粒尺寸與模擬時間MCS的關(guān)系的關(guān)系Fig.2Relationshipbetweengrainsizesimulationtime(MCS)從圖2可看出，溫度在873K以下晶