鎳基納米催化劑的制備及催化合成4-甲氧基環(huán)己酮的研究.pdf

1、催化加氫反應(yīng)具有原子經(jīng)濟(jì)性的特點(diǎn)，符合綠色化學(xué)化工的發(fā)展要求，是目前國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)之一。其中，利用酚類(lèi)化合物加氫制備相應(yīng)的醇、酮類(lèi)化合物，可廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料等領(lǐng)域。目前，酚類(lèi)化合物的加氫反應(yīng)均采用鈀等貴金屬催化劑，價(jià)格昂貴，且有時(shí)還存在原料轉(zhuǎn)化率偏低、目標(biāo)產(chǎn)物選擇性偏差等問(wèn)題。針對(duì)這些問(wèn)題，本文首次采用廉價(jià)的鎳基納米催化劑用于4-甲氧基苯酚的加氫反應(yīng)，研究了不同催化劑結(jié)構(gòu)與活性和穩(wěn)定性之間的關(guān)系，并對(duì)4-甲氧基環(huán)己酮合成中氧

2、化反應(yīng)的條件進(jìn)行了探究。
　　首先，分別采用沉積-沉淀法和浸漬法制備了負(fù)載型鎳基納米催化劑Ni/Al2O3，并將其應(yīng)用于4-甲氧基苯酚的加氫反應(yīng)。考查了兩種制備方法及反應(yīng)條件對(duì)催化劑活性和穩(wěn)定性的影響。通過(guò) X射線(xiàn)衍射（XRD）、H2-程序升溫還原（H2-TPR）及透射電子顯微鏡（TEM）等測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)利用沉積-沉淀法制備的Ni/Al2O3-DP催化劑中的活性粒子分散度高、粒徑較小，并且活性粒子與載體之間有較強(qiáng)

3、的相互作用，比浸漬法制備的Ni/Al2O3-IMP催化劑具有更好的活性和穩(wěn)定性。
　　接著，為了進(jìn)一步提高Ni/Al2O3-DP的催化活性和穩(wěn)定性，通過(guò)添加改性金屬制備了一系列Ni-X/Al2O3催化劑，并將其應(yīng)用于4-甲氧基苯酚的加氫反應(yīng)。系統(tǒng)研究了改性金屬和反應(yīng)溶劑的極性對(duì)催化反應(yīng)活性的影響，重點(diǎn)探究了催化劑結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定性之間的關(guān)系。結(jié)果表明 Ni-Mg/Al2O3催化劑在正己烷中連續(xù)使用27次后，其催化活性基本沒(méi)有下降，顯示出