2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、論文作者簽名:煎蘭亟指導(dǎo)教師簽名:d堡趟&論文評閱人1:評閱人2:評閱人3:評閱人4評閱人5:答辯委員會主席:委員1:委員2:委員3:委員4:委員5:答辯日期:201264浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要摘要己二酸是脂肪族二元酸中有重要應(yīng)用價(jià)值的二元酸,主要應(yīng)用于尼龍66的制造,其需求量逐年增加。目前“環(huán)己烷兩步法”是工業(yè)生產(chǎn)己二酸的主要工藝,即先通過環(huán)己烷液相空氣氧化生成環(huán)己酮和環(huán)己醇混合物(KA油),再經(jīng)硝酸氧化生成己二酸。雖然KA油硝酸氧

2、化過程中轉(zhuǎn)化率和選擇性都較高,但對設(shè)備腐蝕較大,且會產(chǎn)生大量的NOx氣體,其排放量占世界NOx氣體排放量的10%,嚴(yán)重污染環(huán)境。目前為止,己二酸的合成仍是一個(gè)世界性技術(shù)難題,所以研究和開發(fā)己二酸的綠色合成工藝有著重要的意義?;诖?,本文重點(diǎn)研究環(huán)己酮液相催化氧化合成己二酸的綠色工藝。在無助劑和引發(fā)劑的條件下,于600ml不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,以環(huán)己酮為原料,環(huán)己烷為溶劑,分子氧為氧化劑,在消除傳質(zhì)對反應(yīng)動力學(xué)影響的前提下,分別系統(tǒng)地研究了

3、鈷絡(luò)合物(II)和CoAPO5兩類催化劑在環(huán)己酮液相催化氧化綠色合成己二酸中的催化性能。首先,對催化劑進(jìn)行篩選,發(fā)現(xiàn)鈷絡(luò)合物(II)對環(huán)己酮氧化反應(yīng)具有較高的催化活性和收率;以鈷絡(luò)合物(II)為催化劑,系統(tǒng)地考察了其在環(huán)己酮液相氧化合成己二酸中的催化性能,并簡單地考察了溶劑、NHPI對反應(yīng)的影響,探討了反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、催化劑用量、環(huán)己酮初始濃度、氧氣壓力對反應(yīng)結(jié)果的影響,確定較優(yōu)的反應(yīng)工藝條件:反應(yīng)溫度110℃,氧氣壓力06MPa,

4、催化劑用量100ppm,環(huán)己酮初始濃度為484mol/L。在該條件下,反應(yīng)60min,環(huán)己酮轉(zhuǎn)化率達(dá)到18%,己二酸收率為532%。其次,以三乙胺為模板劑,擬薄水鋁石為鋁源,85%磷酸為磷源,醋酸鈷為鈷源,用水熱晶化法合成鈷磷酸鋁[CoAPO5】分子篩催化劑,通過AAS、XRD、FTIR、SEM、粒徑分布等手段對CoAPO5分子篩的金屬含量、結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征。以空氣為氧化劑,考察了其在環(huán)己酮液相氧化中的催化性能,結(jié)果表明CoAPO5

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