MN-Ce-活性焦低溫脫硫脫硝催化劑的制備與再生實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、活性焦(Activated Coke，AC)是一種價(jià)格低廉的吸附材料，可用于移動(dòng)床反應(yīng)器進(jìn)行低溫(＜200℃)下的同時(shí)脫硫脫硝，與現(xiàn)有的高溫SCR工藝相比，避免了煙氣的重復(fù)加熱，是降低火電廠脫硝成本的重要發(fā)展方向。但是活性焦用于移動(dòng)床反應(yīng)器同時(shí)脫硫脫硝工藝目前仍存在脫硝效率低、失活與再生機(jī)理不明確等問(wèn)題。針對(duì)以上問(wèn)題，本文采用Mn-Ce活性物質(zhì)改性活性焦，Mn-Ce在低溫下具有較好脫硝性能，選用不同方法對(duì)改性后的Mn-Ce/活性焦(Mn

2、-Ce/AC)催化劑進(jìn)行再生，通過(guò)不同表征手段，對(duì)Mn-Ce/AC催化劑及其再生方法進(jìn)行較為系統(tǒng)的研究。
　　本文首先對(duì)活性焦進(jìn)行物理化學(xué)分析，結(jié)果顯示活性焦孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)，具有較大的比表面積以及豐富的化學(xué)官能團(tuán)。采用Mn-Ce活性物質(zhì)對(duì)其進(jìn)行改性，通過(guò)對(duì)負(fù)載量的篩選，發(fā)現(xiàn)8％Mn-Ce/AC具有很好的脫硝效率，在120℃下脫硝效率可達(dá)87％。在此基礎(chǔ)上，本文使用上述催化劑，在固定床中分兩階段模擬移動(dòng)床反應(yīng)器脫硫脫硝過(guò)程，制得吸附S

3、O2飽和的Mn-Ce/AC催化劑，采用XRD、BET、FTIR、XPS、NH3-TPD等表征手段研究催化劑物理化學(xué)變化，探討Mn-Ce/AC催化劑同時(shí)脫硫脫硝機(jī)理。
　　選用熱再生和水洗再生兩種方法，再生吸附SO2飽和的Mn-Ce/AC催化劑，用BET、XRD表征研究催化劑再生前后物理變化，使用FTIR、XPS、TPD表征手段對(duì)再生前后催化劑表面化學(xué)性質(zhì)的變化進(jìn)行分析。發(fā)現(xiàn)催化劑熱再生時(shí)，吸附在孔道中的SO2與活性物質(zhì)CeO2發(fā)生

4、反應(yīng)生成Ce2(SO4)3，減少了活性中心Ce的含量，阻塞了催化劑孔隙，使得催化劑再生后脫硝效率變差;水洗再生可以洗去催化劑吸附在孔隙中的SO2以及被硫化的活性物質(zhì)，有利于催化劑表面活性的恢復(fù)。
　　最后，對(duì)水洗再生與熱再生方法進(jìn)行比較，結(jié)果表明水洗再生方法相對(duì)較好。結(jié)合現(xiàn)有的脫硫脫硝技術(shù)，擬定不同方案，對(duì)整個(gè)移動(dòng)床脫硫脫硝及副產(chǎn)物回收工藝進(jìn)行技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，最后得出，在保證脫硫脫硝效率的前提下，Mn-Ce/AC催化劑用于移動(dòng)床同時(shí)