新型金屬納米材料催化劑物性的分子模擬研究.pdf

1、金屬納米團(tuán)簇作為一種重要的納米團(tuán)簇種類，因金屬本身具有的良好催化性質(zhì)，而被譽(yù)為“第四代催化劑”，并且一直是人們研究的焦點(diǎn)。目前，用實(shí)驗的手段探討多金屬團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和熱穩(wěn)定性能有一定的困難。因為許多復(fù)雜的因素，如尺寸、組成和原子順序等用實(shí)驗方法難以測量，難以實(shí)現(xiàn)精細(xì)化的調(diào)控，所以一定的模擬計算的方法是必須也是必要的。本論文主要是利用Monte Carlo以及分子動力學(xué)模擬方法，在理論上探究了多金屬團(tuán)簇以及納米線體系的結(jié)構(gòu)等穩(wěn)定性能，這對

2、于指導(dǎo)調(diào)控高性能的多金屬體系的生成有極度重要的意義。
　　本文通過研究了具有不同組成和尺寸的Ag-Pt-Ni納米團(tuán)簇后發(fā)現(xiàn)，雖然團(tuán)簇的尺寸與組成不同，但都呈現(xiàn)出相同的規(guī)律，即銀原子主要在團(tuán)簇的表面位置，鉑原子則總是在次表面位置，而核心則被鎳原子所占據(jù)。通過觀察不同組成的Ag-Pt-Ni體系，發(fā)現(xiàn)組成與熔點(diǎn)之間并不存在單調(diào)的變化。
　　其次研究了雙金屬以及三金屬鉑基團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性能，發(fā)現(xiàn)二元金屬體系的熱穩(wěn)定性大小為:Ni-P

3、t＞Fe-Pt＞Cu-Pt＞Co-Pt。三金屬體系中，F(xiàn)e-Ni-Pt的熱穩(wěn)定性能最好。另外，通過比較三種不同結(jié)構(gòu)排序的Ni-Co-Pt體系，發(fā)現(xiàn)完全混合組成體系表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性能，而鉆石皇冠構(gòu)型的熱穩(wěn)定性能最差。
　　最后研究了Cu-Ni納米線，發(fā)現(xiàn)隨著鎳與銅化學(xué)勢差值的增大，銅原子逐漸從表面位置開始逐漸占據(jù)著納米線的全部位置。筆者還發(fā)現(xiàn)，單個的Cu原子更可能傾向于往內(nèi)部方向遷移。通過升溫控制對Cu-Ni納米線的相轉(zhuǎn)變過程進(jìn)行