新型金屬催化臭氧化催化劑的制備與分子設(shè)計(jì)研究.pdf

1、以Al2O3為載體，用浸漬法分別制備了CuO和Fe摻雜CuO兩種催化劑。通過(guò)UV254的測(cè)定，測(cè)得單獨(dú)臭氧氧化去除率為21.5％，CuO和Fe摻雜CuO催化劑的去除率分別為44.8%和55.0%。CuO和Fe摻雜CuO催化劑都有催化活性，其中Fe摻雜CuO催化劑具有更好的催化活性。用SEM分析了CuO催化劑和Fe摻雜CuO催化劑的表面結(jié)構(gòu)。用XPS分析了Fe摻雜CuO催化劑，得到催化劑表面元素組成、元素相對(duì)含量和元素價(jià)態(tài)。
　　用

2、層模型方法分別建立了催化劑的理想表面模型Y1(銅終止面)和Y2(氧終止面)、摻雜表面模型Z1(銅終止面)和Z2(氧終止面)以及負(fù)載型表面模型。采用密度泛函理論的廣義梯度近似和PW91基組，對(duì)表面模型進(jìn)行幾何優(yōu)化，得到各個(gè)表面的穩(wěn)定構(gòu)型。
　　首先，用密度泛函理論計(jì)算分析了單層O3在表面模型上吸附后的結(jié)構(gòu)變化和電子特性。單層O3在Y1和Y2模型上的吸附能分別是-8.7442eV和0.3712eV，在Z1和Z2模型表面上的吸附能分別是

3、-8.4295eV和-8.4395eV，在負(fù)載型表面模型上的吸附能是-8.7271eV。從吸附能數(shù)據(jù)分析可知，除了Y2模型，其它四種模型均與O3有較強(qiáng)的相互作用。進(jìn)一步計(jì)算了O3在這五種模型上吸附的電荷分布、電子轉(zhuǎn)移、軌道分裂和軌道能量的變化，計(jì)算結(jié)果表明：除了Y2模型，其它四種模型均能使吸附的O3分解成O和O2。
　　其次，計(jì)算分析了兩層O3在表面模型Y1和Y2上吸附后的結(jié)構(gòu)變化和電子特性。O3在Y1和Y2模型上的吸附能分別是-