低碰撞能下LiHF體系動力學性質研究.pdf

1、隨著理論與實驗研究的發(fā)展，分子動力學取得了長足的進步，并且對化學反應中的態(tài)-態(tài)過程做了深入的探究。立體動力學作為分子反應動力學領域的一個較為前沿的分支，近些年來吸引了許多研究小組的興趣，并且取得了許多重要的成果。Li+HF反應作為比較經典的原子-雙原子分子反應，在高能物理、天體物理和等離子體物理中有著廣泛的應用。對于Li+HF反應這樣一個基元化學反應，除了要研究它的標量性質，還要研究它的角動量和速度等矢量性質。結合標量和矢量兩方面性質的

2、研究，才能夠得到比較完整的動力學性質。理論和實驗上Li+HF反應都做了大量的研究，取得了大量的研究成果。Li、H和F作為最輕的金屬元素、最輕的元素和最輕的鹵族元素，LiHF總共只有13個電子，因此更容易構建更為精確的勢能面，而精確的勢能面為準確的研究立體動力學性質提供了重要的保障。基于 Aguado和Paniagua構建的勢能面（2003年），本文運用準經典軌線法對Li+HF反應的性質進行了深入的探究。2003年勢能面的誤差約為0.51

3、5kcal/mol，由于該體系的反應物有較強的偶極矩電場，以致在反應通道的入口處出現(xiàn)了較為明顯的范徳瓦爾斯勢阱,這極大的豐富了反應體系的動力學性質。本文在第一章節(jié)簡要的介紹了動力學發(fā)展的歷程和相關矢量性質，在第二章介紹了理論方法和勢能面的基本理論，第三章詳細介紹了Li+HF反應的發(fā)展歷程、現(xiàn)狀和我們的工作。作為本文的主要部分，我們詳細的介紹了Li+HF(v=0-3，j=0-40)→LiF+H反應的動力學性質。運用準經典軌線法，結合碰撞能

4、、振動激發(fā)和轉動激發(fā)這三個因素對Li+HF(v=0-3,j=0-40)→LiF+H反應的k-j'兩矢量相關P(θr)和k-k'-j'三矢量相關P(φr)的分布函數(shù)以及極化微分反應截面(PDDCSs)等立體動力學性質進行了詳細的探究。結果顯示，在較低的碰撞能下，碰撞能對三矢量相關k-k'-j'的分布函數(shù)P(θr,φr)影響較大，而P(θr,φr)分布規(guī)律會受到振動激發(fā)的影響。振動激發(fā)對P(θr,φr)分布的影響明顯大于碰撞能的影響。在低碰

5、撞能下，碰撞能對PDDCSs的影響規(guī)律與較高碰撞能下不同，而且低碰撞能下隨著碰撞能的增加產物轉動角動量后向散射的極化強度增大。振動激發(fā)和轉動激發(fā)對PDDCSs的函數(shù)分布有較大的影響。碰撞能、振動態(tài)和轉動態(tài)都對反應產物的定向和取向性質分布產生影響。振動激發(fā)對產物轉動角動量分布的定向性影響遠大于碰撞能，在v=0→v=1時，產物轉動角動量分布的定向由負定向變?yōu)檎ㄏ?，而取向性沒有明顯變化。在較低碰撞能下，能量對PDDCSs的影響并不大，振動激