甲苯光氧化生成二次有機(jī)氣溶膠的實(shí)驗(yàn)與機(jī)理研究.pdf

1、二次有機(jī)氣溶膠(Secondary organic aerosol，SOA)會(huì)降低大氣能見(jiàn)度、影響氣候變化與危害人類(lèi)健康，其形成過(guò)程的研究是大氣化學(xué)研究領(lǐng)域的一個(gè)重要課題。在城市大氣中，甲苯是含量最豐富的芳香烴化合物，由它引發(fā)的SOA是有機(jī)氣溶膠污染的典型代表。本文通過(guò)建立模擬大氣環(huán)境條件的煙霧腔系統(tǒng)，開(kāi)展了羥基啟動(dòng)的甲苯光氧化生成SOA的研究。采用氣溶膠粒譜分布儀測(cè)量了SOA粒子的粒譜分布、用氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜測(cè)量了單個(gè)SOA粒子的直

2、徑和化學(xué)組分，利用傅立葉變換紅外光譜儀分析了氣相產(chǎn)物的化學(xué)信息。通過(guò)SOA形成的模擬實(shí)驗(yàn)和機(jī)理研究。主要取得了如下結(jié)果：
　　 ⑴SOA粒子的生成數(shù)量隨著甲苯濃度的增大而增多；隨光照時(shí)間的延長(zhǎng)而增大，但到一定時(shí)間，粒子濃度將會(huì)達(dá)到飽和；光照強(qiáng)度的增加，有利于SOA的生成；亞硝酸甲酯濃度的增加也會(huì)增大SOA的生成濃度，但是，過(guò)高的濃度反而會(huì)降低SOA的生成濃度；低NOx化合物濃度下SOA的產(chǎn)額高于高NOx濃度時(shí)的情況；SOA的生成

3、濃度隨著加入硫酸銨、氯化鈣種子氣溶膠的濃度的降低而升高；在反應(yīng)開(kāi)始階段，種子氣溶膠將促進(jìn)SOA濃度的增長(zhǎng)速率，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，將減緩S(chǎng)OA濃度的增長(zhǎng)速率；
　　 ⑵氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀和煙霧腔系統(tǒng)的聯(lián)用，可實(shí)時(shí)、快速的檢測(cè)SOA粒子的化學(xué)組分。這些組分主要以芳香環(huán)保留產(chǎn)物、非芳香環(huán)保留產(chǎn)物和環(huán)斷裂產(chǎn)物為主。其中，氫提取反應(yīng)通道對(duì)非芳香環(huán)保留產(chǎn)物的貢獻(xiàn)較大，羥基加成反應(yīng)通道對(duì)環(huán)斷裂產(chǎn)物的貢獻(xiàn)較大，這些斷環(huán)產(chǎn)物將可以通過(guò)重要的中