乙酸乙酯-臭氧光氧化向二次有機(jī)氣溶膠(SOA)轉(zhuǎn)化的研究.pdf

1、本文采用自制煙霧箱，在驗(yàn)證煙霧箱壁效應(yīng)、背景氣體生成活性、顆粒物變化量以及重復(fù)性的基礎(chǔ)上，模擬研究了乙酸乙酯向二次有機(jī)氣溶膠轉(zhuǎn)化過程及影響因素，并利用FACSIMILE軟件，結(jié)合MCMv3.2機(jī)理與反應(yīng)結(jié)果分析了不同條件下乙酸乙酯向二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的轉(zhuǎn)化機(jī)理。
　　乙酸乙酯一臭氧光氧化向SOA轉(zhuǎn)化及影響因素實(shí)驗(yàn)研究表明:在乙酸乙酯初始濃度范圍為50～120mg/m3、臭氧初始濃度為0～250 mg/m3、溫度變化范圍為32

2、3±2K、相對(duì)濕度30～45％的實(shí)驗(yàn)條件下，臭氧濃度為0 mg/m3時(shí)，濕度的變化對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的生成影響不大;當(dāng)乙酸乙酯初始濃度偏高（150mg/m3）、濕度偏高(60％)時(shí)，乙酸乙酯可能部分與生成的微量顆粒物發(fā)生非均相反應(yīng)，形成二次有機(jī)氣溶膠;臭氧初始濃度為120～250 mg/m3，乙酸乙酯初始濃度范圍為50～120mg/m3時(shí)，反應(yīng)初始（30min之前）臭氧形成的羥基自由基與乙酸乙酯光解生成中間體，中間體之后生成的部分光解產(chǎn)物

3、形成了二次有機(jī)氣溶膠;大量生成二次有機(jī)氣溶膠的時(shí)間段與濕度有關(guān)，濕度越大成核(形成SOA)反應(yīng)越快。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果結(jié)合MCMv3.2探討乙酸乙酯向SOA轉(zhuǎn)化機(jī)理表明:乙酸乙酯在大氣環(huán)境中光氧化轉(zhuǎn)化形成乙醛、甲醇和甲醛等VOCs，隨著反應(yīng)的進(jìn)行VOCs濃度增加，（當(dāng)其分壓超過其飽和蒸汽壓時(shí)）VOCs在顆粒物上凝結(jié)形成SOA。臭氧和光照是乙酸乙酯發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)的必要條件;濕度是乙酸乙酯向SOA轉(zhuǎn)化的一個(gè)關(guān)鍵因素;乙酸乙酯濃度一定時(shí)，光