2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、保護和脫保護官能團的過程是化學合成常用方法之一,在培南類抗生素的合成過程中具有重要意義。美羅培南作為第一個能單獨用藥的1β-甲基碳青霉烯類抗生素,在治療重癥、多重耐藥菌感染等方面得到了越來越廣泛的應用。本文針對美羅培南合成中氨基和羧基的保護及脫保護過程存在的選擇性低、穩(wěn)定性差等技術(shù)問題,著重研究了保護美羅培南催化加氫脫芐基/芐氧羰基的反應歷程,推測了脫芐基和脫芐氧羰基的催化反應機理。并以此為基礎,對催化劑和催化反應工藝條件等進行了較系統(tǒng)

2、的調(diào)變研究,探討了堿性環(huán)境對脫芐基和脫芐氧羰基反應性能的影響,并制備得到了穩(wěn)定性好和選擇性高的介孔炭載鈀催化劑。
  研究發(fā)現(xiàn),羰基脫除過程為速率控制步驟,堿性環(huán)境有利于提高美羅培南的選擇性。在反應體系中,添加有機堿助劑可以顯著地提高目標產(chǎn)物的選擇性,原因可以歸結(jié)為有機堿性助劑促進分子內(nèi)脫水反應而抑制四元環(huán)的開環(huán)以及抑制環(huán)上共軛C=C鍵加氫等副反應的發(fā)生;此外,有機堿營造的堿性環(huán)境可能有利于羰基的脫除過程。利用簡單堿摻雜、堿處理和

3、活性炭的酸、堿處理等改性催化劑,未能進一步提高目標產(chǎn)物的選擇性。Cu或Fe摻入Pd/C催化劑,也未能改善產(chǎn)物的選擇性和收率等。
  在堿性環(huán)境中,進一步考察了溶劑對反應的影響。結(jié)合加料方式的優(yōu)化,提高了反應的選擇性,收率達到73.82%。混合溶劑中THF和H2O的比例以及溶劑的總量對加氫反應的選擇性、收率有一定的影響,當溶劑總量為145ml、THF體積為64ml和H2O為81ml時,目標產(chǎn)物的收率達到84%。在評價催化劑穩(wěn)定性研究

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