負(fù)載型NiB2O4-CeO2(B=Co、Mn、Al)甲烷燃燒催化劑的制備與催化性能研究.pdf

1、本研究采用溶膠-凝膠法和溶膠凝膠-浸漬法經(jīng)過700℃焙燒后制備了純相尖晶石型催化劑NiCo2O4、NiMn2O4、NiAl2O4和負(fù)載型尖晶石催化劑NiCo2O4/CeO2、NiMn2O4/CeO2、NiAl2O4/CeO2，分別研究其在甲烷催化燃燒反應(yīng)中的催化性能，同時對所制備的催化劑進(jìn)行了XRD、BET、FI-IR、XPS、TPR、Raman等測試和表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，三種純相尖晶石型催化劑NiCo2O4、NiMn2O4、NiAl2O4

2、中以NiMn2O4尖晶石型催化劑的催化活性(T10=397.0℃，T50=529.5℃，T90=730.5℃)表現(xiàn)最為優(yōu)良，NiAl2O4尖晶石型催化劑的甲烷催化燃燒催化活性次之(T10=476.2℃，T50=562.5℃，T90=625.8℃)，NiCo2O4尖晶石型催化劑的甲烷催化燃燒催化活性最差(T10=629.8℃，T50=702.3℃，T90＞750℃)。三種純相尖晶石型催化劑以40％（質(zhì)量百分?jǐn)?shù)）的負(fù)載量負(fù)載于CeO2后形成

3、的催化劑40％NiCo2O4/CeO2、40％NiMn2O4/CeO2、40％NiAl2O4/CeO2，其催化甲烷燃燒的活性均比對應(yīng)的負(fù)載前的純相尖晶石型催化劑明顯提高，其中負(fù)載型NiMn2O4/CeO2催化劑的甲烷燃燒催化性能最為優(yōu)良，其T10=301.5℃，T50=390.1℃,T90=470.7℃;此外，40％ NiCo2O4/CeO2∶ T10=315.6℃,T50=406.5℃，T90=492.3℃,40％NiAl2O4/Ce

4、O2∶T10=417.2℃,T50=493.2℃,T90=577.8℃。表征結(jié)果顯示，40％NiMn2O4/CeO2催化劑由于具有適合的孔結(jié)構(gòu)、較大的比表面積、相對含量較高的晶格氧，和NiMn2O4穩(wěn)定的尖晶石相以及多價態(tài)的過渡金屬元素錳在氧化反應(yīng)中活躍的性質(zhì)導(dǎo)致了它在甲烷催化燃燒反應(yīng)中優(yōu)良的性能。對于40％ NiMn2O4/CeO2的負(fù)載型催化劑，進(jìn)行了四次循環(huán)催化活性測試，并對反應(yīng)前后的樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu)和性能表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，催化劑的結(jié)構(gòu)