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1、納米尺度的靜電自組裝多層超薄膜,由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征,往往表現(xiàn)出優(yōu)于體材料的非線性光學(xué)性質(zhì)。研究其非線性光學(xué)性質(zhì),一方面可以加深人們對(duì)光與納米尺度材料相互作用規(guī)律的認(rèn)識(shí),另一方面可以指導(dǎo)非線性光學(xué)材料的設(shè)計(jì)、優(yōu)化、合成。本論文從實(shí)驗(yàn)和理論上系統(tǒng)地研究了三類靜電自組裝超薄膜的光學(xué)非線性,主要研究?jī)?nèi)容如下:
在已有的Z-scan理論基礎(chǔ)之上,基于惠更斯-菲涅耳衍射積分原理推導(dǎo)出了適合于表征雙面非線性介質(zhì)光學(xué)非線性的雙面膜Z-sca
2、n理論。利用數(shù)值模擬將雙面膜Z-scan理論與單面膜等效Z-scan理論以及串級(jí)結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行了對(duì)比分析。
利用納秒和皮秒激光脈沖作為光源,采用Z-scan技術(shù)測(cè)量了以C60衍生物(單加成TMAF、三加成TTAF和六加成THAF)為正電荷電解質(zhì),PSS為負(fù)電荷電解質(zhì)的靜電自組裝薄膜的光學(xué)非線性。將單面膜等效Z-scan理論、串級(jí)結(jié)構(gòu)模型以及雙面膜Z-scan理論用于分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),結(jié)果表明雙面膜Z-scan理論比單面膜等效Z-sc
3、an理論和串級(jí)結(jié)構(gòu)模型更適合于雙面自組裝薄膜非線性實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的模擬分析。對(duì)TMAF/PSS、TTAF/PSS和THAF/PSS三種薄膜研究了薄膜雙層數(shù)、激光脈寬以及取代基個(gè)數(shù)對(duì)光學(xué)非線性的影響,實(shí)驗(yàn)證明PSS對(duì)非線性沒有貢獻(xiàn),另外隨著薄膜雙層數(shù)的增加,TMAF/PSS自組裝薄膜的光學(xué)非線性增強(qiáng)。將TMAF/PSS、TTAF/PSS和THAF/PSS薄膜的納秒非線性結(jié)果進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)隨著C60中碳籠上取代基個(gè)數(shù)的增加,光學(xué)非線性減弱。這是由
4、于取代基個(gè)數(shù)增加后,自組裝薄膜中C60分子密度降低,從而使得光學(xué)非線性減弱。
對(duì)30-雙層TMAF/PSS自組裝薄膜研究了輸入能量以及激光脈寬對(duì)其光學(xué)非線性的影響,發(fā)現(xiàn)有效非線性吸收系數(shù)βeff隨著輸入能量的增加呈雙e指數(shù)衰減,原因在于輸入能量增加相應(yīng)地峰值光強(qiáng)增強(qiáng),導(dǎo)致非線性飽和。在相同的輸入能量條件下,納秒時(shí)的βeff和非線性折射系數(shù)γ都比皮秒時(shí)高出約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。納秒實(shí)驗(yàn)條件下,30-雙層TMAF/PSS薄膜與TMAF去離
5、子水溶液的非線性吸收效應(yīng)相反,前者為飽和吸收,后者為反飽和吸收,且薄膜的有效非線性吸收系數(shù)比溶液高4個(gè)數(shù)量級(jí),薄膜的強(qiáng)非共振飽和吸收可能與單分子結(jié)構(gòu)的表面態(tài)捕獲有關(guān)。
在光強(qiáng)較弱的情況下,研究表明五階非線性相對(duì)于三階非線性可以忽略不計(jì),而當(dāng)光強(qiáng)較強(qiáng)時(shí),五階非線性則不能忽略。在峰值光強(qiáng)I0=7.0GW/cm2的條件下,40-雙層TMAF/PSS單面膜與雙面膜都表現(xiàn)出三階和五階非線性,并且它們的飽和光強(qiáng)與閾值光強(qiáng)都相等。
6、 在納秒激光脈沖作用下,卟啉和C60衍生物給-受體交替型TMAF/DHP和TTAF/DHP靜電自組裝薄膜都表現(xiàn)為飽和吸收和自散焦特性。20-雙層TTAF/DHP薄膜的有效非線性吸收系數(shù)和非線性折射系數(shù)都大約是30-雙層TMAF/DHP薄膜的2倍,這可能是因?yàn)門TAF/DHP薄膜分子間的電荷轉(zhuǎn)移強(qiáng)于TMAF/DHP薄膜。將30-雙層TMAF/DHP與TMAF/PSS薄膜的非線性進(jìn)行對(duì)比,20-雙層TTAF/DHP與TTAF/PSS薄膜對(duì)比
7、,結(jié)果表明給體與受體之間的電荷轉(zhuǎn)移對(duì)非線性有增強(qiáng)作用。
在納秒激光脈沖作用下,以手性聚苯撐乙烯BHP-PPV和噻吩衍生物QTDA為材料的BHP-PPV/QTDA自組裝薄膜表現(xiàn)為反飽和吸收和自散焦特性。將30-雙層BHP-PPV/QTDA薄膜與30-雙層TMAF/PSS以及TMAF/DHP薄膜的非線性參數(shù)進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果表明材料的非線性隨其共軛性的增強(qiáng)而增強(qiáng)。對(duì)于靜電自組裝薄膜的自散焦特性,從熱效應(yīng)的角度解釋了其非線性機(jī)理。
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