2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、鄰苯基苯酚(OPP)是一種重要的有機(jī)中間體,廣泛地應(yīng)用于醫(yī)藥、染料等精細(xì)化工產(chǎn)品的生產(chǎn)過程中。二聚酮脫氫是最為常見的OPP生產(chǎn)工藝,其中脫氫催化劑的制備是該工藝的核心組成部分,由于目前常用的負(fù)載型貴金屬催化劑的制備方法存在影響因素多、過程復(fù)雜、催化性能不好等缺點(diǎn),因此催化劑制備方法的改進(jìn)是工藝的關(guān)鍵。
  本論文采用金屬有機(jī)化合物Pt2(dba)3(dba=二亞芐基丙酮)氫氣分解法制備Pt納米顆粒,再通過載體γ-Al2O3吸附制得

2、組合型催化劑。采用吸附法制備催化劑具有制備方法簡單,影響因素少,催化劑重現(xiàn)性好等優(yōu)點(diǎn)。該組合型催化劑的活性組分Pt絕大部分被吸附在載體表面,有利于與活性組分/助劑與原料的充分接觸,表現(xiàn)出良好的催化性能。
  本文研究了載體氧化鋁顆粒的尺徑、K助劑種類及用量、非K助劑、載體改性及復(fù)合改性對(duì)組合型催化劑的影響??疾烀摎浞磻?yīng)溫度、液體空速和載氣流速等反應(yīng)條件對(duì)脫氫反應(yīng)的影響,在適宜的反應(yīng)條件下,考察組合型催化劑的穩(wěn)定性能。結(jié)合TEM、X

3、PS、XRD、TG-DTA等表征手段研究催化劑的形貌、價(jià)態(tài)、晶態(tài)結(jié)構(gòu)和催化劑的失活原因,深入研究組合型Pt催化劑對(duì)脫氫性能的影響。OPP粗產(chǎn)品采用重結(jié)晶的方法進(jìn)行精制,研究不同溶劑對(duì)產(chǎn)品純度和收率的影響等。具體研究結(jié)果如下:
  1、不同K鹽改性的催化劑的性能有很大差異,K2SO4改性的效果最好,K2CO3改性的最差。K物種可以抑制載體表面酸性位,且對(duì)Pt產(chǎn)生一定的電子調(diào)變作用,減少副產(chǎn)物,提高目標(biāo)產(chǎn)物OPP的收率。K2SO4的最

4、適含量為5%,在低壓0.3 MPa下分三次分解法(質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為10%,45%,45%)制備的0.5%Pt-5%K2SO4/Al2O3催化劑在K改性的催化劑中性能最好。K2CO3在220℃開始分解,分解后的K物種在反應(yīng)過程遷移而將活性中心Pt覆蓋而導(dǎo)致催化劑失活是K2CO3改性效果差的原因。
  2、非鉀助劑中Na2CO3的改性效果較好,初始活性與K改性的效果相當(dāng),但是穩(wěn)定性比K改性的催化劑差。不同氧化物對(duì)載體改性效果有很大差距,

5、其中以堿土金屬CaO改性的效果較好,稀土金屬改性的效果最差。載體復(fù)合改性的效果與載體改性對(duì)比并沒有提高,但是K-Ce復(fù)合改性的效果明顯好很多。K-Ce復(fù)合改性中以K2CO3-CeO2復(fù)合改性的效果最好,在最優(yōu)條件下二聚酮的轉(zhuǎn)化率為98.0%,OPP的選擇性達(dá)97.7%。CeO2減緩K2CO3的分解過程是其效果好的原因,CeO2的最適宜量為5%。
  3、組合型0.5%Pt-5%CeO2-5%K2CO3/Al2O3催化劑的最優(yōu)反應(yīng)條

6、件為:反應(yīng)溫度355℃、液體空速0.48h-1、無外加氫源。無外加氫源有利于降低K物種的遷移速度,實(shí)現(xiàn)活化H的循環(huán)利用,降低Pt的活化能。在優(yōu)化的反應(yīng)條件下催化劑連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)60h,OPP的選擇性維持在70%以上,OPP收率降至70%之后基本保持穩(wěn)定。通過表征手段發(fā)現(xiàn),催化劑失活的原因包括積炭、團(tuán)聚、氧化鋁及CeO2的結(jié)構(gòu)破壞、載體比表面積下降、覆蓋等,其中結(jié)構(gòu)破壞和活性組分被覆蓋是催化劑失活的主要原因。
  4、采用重結(jié)晶法與堿洗酸

7、析對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行分離與精制,結(jié)果表明,以正庚烷為溶劑的重結(jié)晶效果最好,再經(jīng)過堿洗酸析法進(jìn)行提純所得的產(chǎn)品中,鄰苯基苯酚的純度達(dá)到99.4%,總收率能為62.8%。正庚烷重結(jié)晶的較佳時(shí)間為8h,溶劑用量為粗產(chǎn)品的3倍,采用逐步降溫或自然降溫的方法讓OPP析出的效果較好。
  采用吸附法制備組合型Pt催化劑具有較好的催化性能,為合成OPP的催化劑提供了一種新的制備方法。在優(yōu)化的反應(yīng)條件下,鄰苯基苯酚初始收率高,反應(yīng)流程簡單,催化劑穩(wěn)定性較

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