冷卻結(jié)晶制備高純車用尿素過程研究.pdf

1、車用尿素為質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.5%的高純尿素水溶液，應(yīng)用于重型柴油汽車尾氣處理技術(shù)—SCR（選擇性催化還原）技術(shù)中，可以通過催化劑催化，使NOx還原為無污染的N2再排放，達(dá)到減少汽車尾氣中NOx排放的目的。但由于尿素中的雜質(zhì)對催化劑的活性有非常大的影響，甚至?xí)?dǎo)致失活，所以車用尿素對金屬離子雜質(zhì)有著嚴(yán)格的要求，其市場價值也遠(yuǎn)高于工業(yè)尿素。目前國內(nèi)主流的、應(yīng)用最廣泛的車用尿素生產(chǎn)技術(shù)是冷卻結(jié)晶法，但此方法對尿素原料純度要求很高，如果原料純度不

2、高，提純步驟會相當(dāng)復(fù)雜。因此，開發(fā)高效分離技術(shù)、制備高純車用尿素產(chǎn)品具有重要的實際意義。本論文對尿素結(jié)晶熱力學(xué)、冷卻結(jié)晶二維動力學(xué)及結(jié)晶工藝進(jìn)行了較系統(tǒng)的理論分析與實驗研究，得到了尿素晶體長和徑向的生長機(jī)理，并對晶體生長進(jìn)行了調(diào)控。
　　首先，采用平衡法測定了不同溫度下尿素在水中的溶解度，并通過經(jīng)驗方程擬合出尿素在不同溫度下的溶解度方程；利用烏氏粘度計測定了不同溫度下尿素飽和水溶液的粘度；采用激光法測定了尿素飽和水溶液在不同冷卻速

3、率和不同攪拌速率下的介穩(wěn)區(qū)寬度，并利用經(jīng)驗方程推出的計算模型對介穩(wěn)區(qū)寬度的實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到了介穩(wěn)區(qū)寬度計算模型，為結(jié)晶工藝條件的優(yōu)化提供了依據(jù)。
　　在此基礎(chǔ)上，開展尿素結(jié)晶生長動力學(xué)的研究，采用間歇取樣法考察了不同降溫速率下尿素晶體的形貌尺寸、溶液過飽和度、晶體成核數(shù)量等隨結(jié)晶進(jìn)程的變化，并利用不同的粒徑分析技術(shù)對晶體生長機(jī)理進(jìn)行探討；此外考慮到很少有工作將成核和多維生長結(jié)合一起進(jìn)行討論，因此提出參數(shù)貢獻(xiàn)因子來表征不同降溫

4、速率對晶體二維尺度生長和成核的綜合影響。
　　以尿素晶體二維特征參數(shù)作為主要評價指標(biāo)，針對長棒狀尿素晶體尺寸分布和形貌控制進(jìn)行研究，提出了基于介穩(wěn)區(qū)寬度測定和二維動力學(xué)評價結(jié)果的改良操作路線，系統(tǒng)測定了不同生長條件下棒狀晶體長和徑方向上的尺寸分布和對應(yīng)的長徑比，以此獲得最優(yōu)的晶體尺寸分布（變異系數(shù)C.V.=31.4）和長徑比（4.97）；并對最優(yōu)操作路線進(jìn)行了動力學(xué)驗證，同時和傳統(tǒng)操作路線進(jìn)行比較，結(jié)果符合提出路線時的機(jī)理推測；考