準(zhǔn)分子ArOH的從頭算研究.pdf

1、ArOH分子是一種可以作為良好的激光介質(zhì)材料的準(zhǔn)分子。1977年Goodman第一次發(fā)現(xiàn)惰性氣體和OH基可以相互作用。此后準(zhǔn)分子ArOH的研究引起許多工作者的濃厚興趣。人們對(duì)ArOH的研究主要集中在基態(tài)、第一激發(fā)態(tài)的結(jié)構(gòu)和光譜特性，目前尚沒(méi)有發(fā)現(xiàn)關(guān)于基態(tài)與各激發(fā)態(tài)之間的電偶極輻射躍遷的研究。因此本課題在研究準(zhǔn)分子ArOH的基態(tài)和激發(fā)態(tài)的基礎(chǔ)上，重點(diǎn)研究基態(tài)與各激發(fā)態(tài)之間的電偶極輻射躍遷。
　　本課題使用分子軌道從頭算方法，研究了準(zhǔn)

2、分子ArOH基態(tài)、激發(fā)態(tài)的幾何結(jié)構(gòu)、成鍵機(jī)制、及其穩(wěn)定性等等。重點(diǎn)研究了ArOH基態(tài)和各個(gè)激發(fā)態(tài)之間的電偶極輻射躍遷，確定其光譜特性。具體地說(shuō)，本課題在較高的理論水平下，使用較大的基組，給出了基態(tài)的平衡鍵長(zhǎng)、解離能、振動(dòng)頻率、電荷轉(zhuǎn)移、勢(shì)能曲線等重要信息。并且使用單激發(fā)組態(tài)相互作用（CI-Singles）方法和完全活性空間自洽場(chǎng)（CASSCF）方法研究了ArOH的激發(fā)態(tài)。確定了ArOH的三個(gè)穩(wěn)定的激發(fā)態(tài)，并近似地給出了基態(tài)與各個(gè)激發(fā)態(tài)的

3、垂直躍遷能、躍遷偶極矩、愛(ài)因斯坦系數(shù)、振子強(qiáng)度、輻射壽命等。另外對(duì)比了計(jì)算激發(fā)態(tài)的兩種理論方法，指出完全活性空間自洽場(chǎng)（CASSCF）方法是一種研究激發(fā)態(tài)的較好的方法。
　　本課題詳細(xì)而系統(tǒng)地研究了準(zhǔn)分子ArOH的基態(tài)和各低激發(fā)態(tài)的結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性、以及在基態(tài)和激發(fā)態(tài)的躍遷，在理論上給出光譜分析的重要數(shù)據(jù)，為實(shí)驗(yàn)提供理論支持。并且為進(jìn)一步研究惰性氣體(Ke,Xe)+OH基形成地準(zhǔn)分子體系做了較好的準(zhǔn)備工作。本文研究這些準(zhǔn)分子不僅在于了