Pd-Sep,Pd,Ag+-Sep的制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中催化性能的研究.pdf

1、@l《；i南辭軾大學(xué)碩士學(xué)位論文Pd／Sep，edAg／Sep的制備r及舅在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中催化性能的研究學(xué)科專業(yè)無機化學(xué)學(xué)位類型回科學(xué)學(xué)位口專業(yè)學(xué)位研究生姓名王姣導(dǎo)師姓名、職稱李志強教授、胡瑞祥副教授1一心強eⅫX、■1州個r田V目MX論文編號湖南師范大學(xué)學(xué)位評定委員會辦公室二零一七年五月摘要IIlJllllilrllllJIIlllllJllllllPHlllllfY3233703海泡石(Sepiolite)是一種纖維狀多孔型

2、的富鎂硅酸鹽粘土礦物，可以吸附大量分子或貴金屬離子，在催化劑載體方面有很好的應(yīng)用前景。過渡金屬鈀催化芳基硼酸與鹵代芳烴之間的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)，是合成聯(lián)芳類化合物的一種有效方法，在藥物中間體、有機功能材料、天然產(chǎn)物、工程材料等領(lǐng)域的應(yīng)用非常廣闊。催化該類反應(yīng)的鈀催化劑十分昂貴且不易回收，然而海泡石負(fù)載了Pd、Pd，Ag的非均相催化劑分離處理簡單、可重復(fù)使用，這也符合當(dāng)今綠色化學(xué)的發(fā)展趨勢。本論文主要進行了以下幾個方面的研究：1、總結(jié)了

3、近些年來海泡石在催化劑載體領(lǐng)域中的應(yīng)用、負(fù)載型催化劑載體的改性和催化劑的制備、Suzuki偶聯(lián)的簡介和應(yīng)用等等。2、采用正交試驗法優(yōu)化了海泡石熱酸改性的條件：HN03濃度12mol／L、固液體積比1：l5、時間10h、溫度60。C，經(jīng)250oC焙燒4h穩(wěn)定活性中心。確定最優(yōu)化條件后，用浸漬法制備了Pd／Sep、Pd，Ag／Sep兩種負(fù)載型鈀催化劑。3、對Pd／Sep催化溴苯與芳基硼酸之間的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)進行了研究：以K2C03作為

4、堿、MeCN／H20(1：1)作為溶劑、溫度110oC、反應(yīng)24h后可獲得較為理想的產(chǎn)率，由此合成了7種重要的聯(lián)苯類化合物。研究結(jié)果表明，催化溴苯與苯硼酸、4叔丁基苯硼酸、4羧基苯硼酸、3硝基苯硼酸之間的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)時，得到聯(lián)苯類目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率在70％～80％之間，產(chǎn)率相對較高，而催化4一乙基苯硼酸、4甲硫基苯硼酸、34二氟苯硼酸參與的反應(yīng)產(chǎn)率相對較低，在60％以下。并且重復(fù)使用后，該催化劑的催化活性大大降低。將失活的Pd／Se