提高介孔分子篩水熱穩(wěn)定性研究.pdf

1、本文以水熱合成法制備了多種介孔材料，并在水熱環(huán)境下控制合成了介孔材料的結(jié)構(gòu)，而后對這些不同種類和結(jié)構(gòu)的介孔材料功能化后在不同反應中的表現(xiàn)進行考察。 第一部分，以水熱合成法制備了MCM—41介孔硅，并考察了合成條件等對MCM—41孔道結(jié)構(gòu)和規(guī)整性的影響；同時合成了SBA—15介孔硅并分析了無機鹽的加入、原料配比、晶化溫度等對產(chǎn)品結(jié)構(gòu)的影響，獲得了相對穩(wěn)定的工藝配方。 第二部分，首次通過后鋁化和水解控制及兩步pH調(diào)節(jié)的方法合

2、成制備了Al—SBA—15介孔分子篩，并對其進行了比較。考察了不同因素如鋁化方法、分子篩合成條件以及分子篩結(jié)構(gòu)對合成制備的含鋁中孔分子篩的結(jié)構(gòu)以及催化性能影響。研究了新型厚壁介孔分子篩Al—SBA—15在800℃下的熱穩(wěn)定性、120℃水中和600℃100％水蒸汽中的水熱穩(wěn)定性。厚壁Al—SBA—15介孔分子篩的孔壁含有許多的Si—O—Al單元，因此骨架中的Si結(jié)構(gòu)不容易被600℃100％水蒸汽破壞。同時還發(fā)現(xiàn)，硅源和金屬前驅(qū)體的水解速度

3、的匹配是影響金屬摻雜SBA—15有序性的關(guān)鍵因素，而合成過程中溶液的酸度對金屬離子摻雜到SBA—15骨架中起到?jīng)Q定性作用。 第三部分，首先對商用的ZSM—5沸石進行堿處理，得到堿處理的漿液和濾液并考察了堿處理沸石的性能，提出了相應的堿溶機理。然后將漿液和濾液分別作為硅鋁源考察了不同組裝方法的可行性及其相應的組裝行為。堿處理ZSM—5沸石的濾液和漿液中含有一些可溶解的納米級硅鋁酸鹽碎片和一些具有沸石次級結(jié)構(gòu)單元的納米晶，因此可以作