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1、在有機(jī)材料非線性光學(xué)性質(zhì)的理論研究中,極化率的計(jì)算是一個(gè)關(guān)鍵問題。由于共軛有機(jī)分子化學(xué)結(jié)構(gòu)具有低維特性,摻雜或光激發(fā)可以在分子鏈中產(chǎn)生孤子,極化子,激子和雙激子等元激發(fā)。這些元激發(fā)的產(chǎn)生對(duì)高聚物分子的非線性光學(xué)極化率也有非常大的影響。孫鑫等人首先理論研究了聚合物中激子和雙激子在外電場(chǎng)下的行為,并發(fā)現(xiàn)了雙激子態(tài)具有反向極化的奇異特性,引起了物理和化學(xué)工作者的極大興趣。電子關(guān)聯(lián)對(duì)激子、雙激子的物理性質(zhì)起著非常重要的影響,然而,電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)如
2、何影響激子、雙激子的極化特性,目前仍不清楚。 本文將基于緊束縛的Su-Schriefer-Heeger(SSH)模型和擴(kuò)展Hubbard模型,采用組念相互方法(CI)方法,同時(shí)考慮到電子-晶格相互作用和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng),研究了有機(jī)共軛聚合物的基態(tài)和激發(fā)態(tài)(激子態(tài),雙激子態(tài))的極化率性質(zhì),通過與Hartree-Fock方法的計(jì)算結(jié)果比較,發(fā)現(xiàn)電子關(guān)聯(lián)對(duì)體系的極化率性質(zhì)以及晶格位形有著非常重要的影響。經(jīng)過計(jì)算表明:(1)體系基態(tài)的二聚化
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