La1-xCaxMnO3外延膜中的對(duì)稱(chēng)性失配與相分離現(xiàn)象.pdf

1、強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中各種自由度（如電荷，電子自旋，晶格聲予以及軌道序等等）之間的耦合作用一直是凝聚態(tài)物理研究的熱點(diǎn)之一。它不僅能讓我們更好地了解物質(zhì)間內(nèi)在的相互作用，而且對(duì)于設(shè)計(jì)新型功能材料也有著很重大的意義。近年來(lái)，隨著外延單晶薄膜制備工藝的成熟，許多基于聲子一電子耦合作用的有趣現(xiàn)象也隨之被人們發(fā)現(xiàn)。比如鐵電、鐵磁、超導(dǎo)等有序化相變點(diǎn)在外延薄膜中能夠被顯著的提高；對(duì)同一化學(xué)組分的材料，其薄膜的低溫基態(tài)可以人為的選??；多鐵性耦合能夠通過(guò)外延多層

2、膜的彈性傳遞而得以加強(qiáng)等等。而同時(shí)，由于鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的外延性出眾，其全氧化物薄膜器件很大程度上能夠解決晶系匹配以及界面的問(wèn)題，能夠得到性能優(yōu)異的器件，所以基于鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的材料的研究有著重大的意義。本論文著眼于鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的龐磁阻(CMR)材料錳氧化物(La,Ca)Mn03，利用其強(qiáng)的聲子一電子耦合作用，一方面通過(guò)襯底的應(yīng)力狀態(tài)來(lái)控制其外延薄膜的低溫電磁性質(zhì)，另一方面借此研究在強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中彈性應(yīng)力與相不均勻性的關(guān)系。并且，在論文的最后對(duì)基于(

3、La，Ca)Mn03材料的多層外延薄膜器件的研究作出展望。
　　 本論文總共分七章。
　　 第一章作為論文的開(kāi)篇緒論，我們主要介紹了功能氧化物薄膜應(yīng)力調(diào)控以及錳氧化物的研究現(xiàn)狀。首先我們簡(jiǎn)單綜述了近期在應(yīng)力調(diào)制下功能氧化物外延薄膜所表現(xiàn)出來(lái)的新奇特性，證實(shí)了這種通過(guò)應(yīng)力控制薄膜性能的現(xiàn)象是普遍存在的；接著回顧了錳氧化物的相關(guān)研究，在前期研究的積累上我們提出了利用應(yīng)力狀態(tài)，包括應(yīng)力場(chǎng)的大小以及對(duì)稱(chēng)性，能夠?qū)哂袕?qiáng)關(guān)聯(lián)體系特

4、點(diǎn)的錳氧化物薄膜進(jìn)行細(xì)致的性能調(diào)控，并介紹了本文的立意與創(chuàng)新點(diǎn)。
　　 第二章這一章節(jié)中，我們?cè)敿?xì)地介紹了實(shí)驗(yàn)中所使用的制備手段以及測(cè)量技術(shù)。其中包括脈沖激光沉積技術(shù)(PLD)，X射線(xiàn)衍射技術(shù)(XRD)，倒易空間測(cè)量技術(shù)(RSM)，原子力顯微(AFM)以及低溫測(cè)量系統(tǒng)（SQUID和PPMS）等等。
　　 第三章對(duì)于塊材基態(tài)是鐵磁金屬相的Lal-xCaxMn03(0.3

5、xMn03/NGO(001)表現(xiàn)出鐵磁金屬相和反鐵磁絕緣相共存的相分離現(xiàn)象，并且其中的反鐵磁絕緣相能夠被退火溫度、薄膜厚度以及Ca的摻雜量所控制，表現(xiàn)出具有應(yīng)用前景的低場(chǎng)磁阻。
　　 第四章選取Lao.67Cao.33Mn03(LCMO)組分的薄膜，我們通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在具有各向同性應(yīng)力場(chǎng)的襯底LSAT(001)以及NGO(110)上，LCMO薄膜保持了其塊材的鐵磁金屬基態(tài)；而在具有各向異性應(yīng)力場(chǎng)的NGO(001)和NG0（10

6、0)上，經(jīng)過(guò)后退火處理的薄膜表現(xiàn)出相分離現(xiàn)象。同時(shí)，通過(guò)RSM的結(jié)構(gòu)研究，我們發(fā)現(xiàn)對(duì)于鐵磁基態(tài)的LCMO/LSAT(001)和LCMO/NGO(ll0)薄膜，其晶體結(jié)構(gòu)保持了塊材的高對(duì)稱(chēng)性；而對(duì)于反鐵磁絕緣相的LCMO/NGO(001)和LCMO/NGO(100)薄膜，其晶體結(jié)構(gòu)畸變?yōu)镹GO襯底的低對(duì)稱(chēng)性結(jié)構(gòu)，證明了在外延薄膜中各向異性應(yīng)力對(duì)于反鐵磁絕緣相的形成起到至關(guān)重要的作用。
　　 第五章針對(duì)LCMO/NGO(001)的一

7、系列樣品，我們系統(tǒng)地研究了這類(lèi)由應(yīng)力場(chǎng)對(duì)稱(chēng)性誘導(dǎo)的相分離現(xiàn)象的動(dòng)力學(xué)特征。首先，在薄膜中鐵磁金屬相與反鐵磁絕緣相相互競(jìng)爭(zhēng)，在動(dòng)態(tài)相分離相區(qū)不僅引起了overshot的熱滯現(xiàn)象以及多重金屬絕緣相變，而且在電阻一時(shí)間的測(cè)量中表現(xiàn)出很強(qiáng)的弛豫行為。其次，對(duì)于同一樣品同一溫度下不同相比例的相分離或相共存狀態(tài)，其反鐵磁絕緣相的熔化場(chǎng)是保持一定的。我們認(rèn)為在由應(yīng)力誘導(dǎo)的相分離體系中，熔化場(chǎng)被體系的應(yīng)力狀態(tài)所決定，表現(xiàn)出與其他相分離體系的不同之處。<

8、br>　　 第六章通過(guò)不同磁熱過(guò)程下磁電輸運(yùn)性質(zhì)的測(cè)量，我們可以得到一系列LCMO/NGO(001)外延薄膜的相圖。一般來(lái)說(shuō)，樣品從室溫降至低溫，可以經(jīng)歷順磁絕緣相，鐵磁金屬相，反鐵磁絕緣相主導(dǎo)的動(dòng)態(tài)相分離區(qū)域，鐵磁金屬相主導(dǎo)的動(dòng)態(tài)相分離區(qū)域以及凍結(jié)相分離區(qū)域。其中，動(dòng)態(tài)相分離的兩個(gè)相區(qū)是與其他非應(yīng)力誘導(dǎo)的相分離體系不同之處，而應(yīng)力狀態(tài)對(duì)于凍結(jié)相分離相似乎影響不大。
　　 第七章我們從物理理解和器件應(yīng)用兩個(gè)方面，對(duì)基于LCMO