2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、氨合成催化劑及其催化過(guò)程在理論研究和工業(yè)領(lǐng)域都有特殊重要的地位。雖然經(jīng)典熔鐵催化劑的研究已相當(dāng)系統(tǒng)和深入,但對(duì)我國(guó)獨(dú)創(chuàng)的高活性Fe<,1-x>O基氨合成催化劑研究還處于起步階段。以劉化章教授為代表的Fe<,1-x>O基氨合成催化劑的發(fā)明者研究了其宏觀結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)聯(lián)。但是,氨合成催化劑前驅(qū)體由Fe<,3>O<,4>改變?yōu)镕e<,1-x>O,還原后的活性相都是α-Fe,活性卻有很大的差異,應(yīng)用XRD微觀結(jié)構(gòu)分析,尤其是XRD原位動(dòng)態(tài)的

2、微結(jié)構(gòu)及物相演變分析來(lái)研究活性差異產(chǎn)生的原因。這方面的研究工作國(guó)內(nèi)外還未見(jiàn)報(bào)道。開(kāi)展上述研究工作對(duì)于完善Fe<,1-x>O基催化劑理論及指導(dǎo)實(shí)際應(yīng)用都具有非常重要的意義。 本論文主要采用XRD的微結(jié)構(gòu)分析方法,結(jié)合SEM、EDS、TEM等綜合表征手段研究前驅(qū)體和活性相的微結(jié)構(gòu)、助劑分布特點(diǎn)及其對(duì)還原過(guò)程的影響;研究不同催化劑活性相的晶面及活性位發(fā)育特點(diǎn),以及活性相的晶格缺陷及微觀應(yīng)力差異等。選擇具有代表性的Fe<,3>O<,4>

3、基和Fe<,1-x.>O基催化劑A110、ICl74-1、A301和ZA-5,在與氨合成還原條件相同的條件下開(kāi)展原位XRD實(shí)驗(yàn),采用Rietveld全譜擬合結(jié)構(gòu)分析、Warren-Averbach微觀尺寸和微觀應(yīng)力分析處理原位XRD實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),得到各催化劑活性相的晶體形貌、晶粒度和微觀應(yīng)力的演變,建立各催化劑活性相α-Fe微結(jié)構(gòu)演化和晶面生長(zhǎng)過(guò)程的動(dòng)態(tài)演化模型,分析微結(jié)構(gòu)和活性位發(fā)育差異等本征因素,并與對(duì)應(yīng)催化活性進(jìn)行關(guān)聯(lián),探索Fe<,1

4、-x.>O基氨合成催化劑高活性的機(jī)理。 通過(guò)上述研究發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e<,1-x.>O基比傳統(tǒng)Fe<,3>O<,4>基催化劑具有更快的還原速度,更低的還原溫度,是一種極易還原的新型催化劑;助劑可為催化劑前驅(qū)體提供更多的孔隙通道,在Fe<,1-x.>O基催化劑中助劑以無(wú)定形精細(xì)“膜狀”較均勻分布于前驅(qū)體顆粒表面及顆粒之間,有利于孔隙結(jié)構(gòu)的發(fā)育,促進(jìn)催化劑的還原并生成比表面積更高、孔隙更發(fā)育的活性相;另外,助劑能抑制催化劑歧化反應(yīng)并促進(jìn)形成

5、缺陷更明顯的維氏體前驅(qū)體。 各催化劑活性相晶粒度隨溫度升高先減小再微量增加;在主要作用溫度范圍內(nèi),活性相晶粒度較穩(wěn)定,其含量的增加只是晶粒數(shù)量的增多;活性相晶粒度分布范圍隨溫度升高逐漸變寬,晶粒度最小值向更低的方向偏離,且晶體內(nèi)經(jīng)常見(jiàn)到具有環(huán)帶或核殼結(jié)構(gòu)的紋理,活性相是從前驅(qū)體外殼逐漸向內(nèi)交代生長(zhǎng)。四種催化劑高活性晶面(211)的發(fā)育程度,從大到小排列順序?yàn)閆A-5>A301>A110>ICI74-1;微觀應(yīng)力值排序?yàn)椋篈301

6、>ZA-5> ICI74-1>A110;微觀應(yīng)力對(duì)晶粒度的影響值排序?yàn)椋篫A-5>A301>A110>ICI74-1。這三個(gè)微結(jié)構(gòu)參數(shù)的排序說(shuō)明Fe<,1-x.>O基氨合成催化劑的高活性機(jī)理主要來(lái)自活性相的活性位發(fā)育和內(nèi)部晶格缺陷的發(fā)育。 通過(guò)模擬得到Fe<,3>O<,4>基氨合成催化劑活性相晶形以立方體為主,F(xiàn)e<,1-x.>O基則以球形為主,與前者相比,后者的最具活性的晶面(111)更暴露,活性位更發(fā)育。另外,F(xiàn)e<,1-x

7、.>O基氨合成催化劑活性相從八面體逐漸演化而來(lái),與前驅(qū)體的八面體形貌、結(jié)構(gòu)匹配性好,這也是該催化劑易還原的內(nèi)在原因之一。 采用XRD、SEM和TEM三種方法對(duì)納米二氧化鈦粉體粒徑表征進(jìn)行了比較研究,結(jié)果表明,用XRD謝樂(lè)法計(jì)算晶粒度影響因素最多,值最小,SEM法偏大,同比XRD法平均增加53.4%;TEM法與XRD法基本一致,同比增加約1.6%。 改變溫和水熱法的熱處理溫度,可明顯改善氫氧化鎂顆粒的分散性和形貌,促使晶體

8、長(zhǎng)大,因此可通過(guò)控制水熱溫度來(lái)調(diào)控氫氧化鎂微晶晶胞參數(shù)、晶格完整性及晶格畸變,改善其宏觀的物化性質(zhì)和形貌。 應(yīng)用XRD、SEM、TEM(HRTEM)和EDS對(duì)離子交換法合成的M<,x>H<,y>Ti<,3>O<,7>納米管晶相、形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成進(jìn)行了系統(tǒng)表征,證實(shí)其物化性質(zhì)可在較大范圍內(nèi)調(diào)整。同樣,用XRD、TEM(HRTEM)和EDS表征方法對(duì)簡(jiǎn)單沉淀法制備的WS<,3>前驅(qū)物高溫還原生成的IF-WS<,2>的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行研

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