沸石分子篩催化芳環(huán)上的?；磻?yīng)——蒽醌及其衍生物合成的研究.pdf

1、蒽醌類化合物種類繁多，應(yīng)用廣泛，在國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有舉足輕重的地位。Friedel-Crafts?；磻?yīng)是合成蒽醌類化合物的重要的方法。目前，工業(yè)上生產(chǎn)蒽醌類化合物最常用的催化劑仍然是三氯化鋁和濃硫酸催化劑，這類催化劑的大規(guī)模應(yīng)用帶來了環(huán)境污染和資源消耗。因此，開發(fā)新型Friedel-Crafts?；磻?yīng)的催化工藝，實(shí)現(xiàn)蒽醌類化合物的綠色合成具有一定的應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。本文以H型沸石分子篩為催化劑，研究了2-甲基蒽醌和蒽醌化合物的綠色

2、合成工藝。 本文采用HZ-1沸石，在液一固相間歇反應(yīng)條件下，催化了甲苯與苯酐的Friedel-Crafts?；磻?yīng)，合成2一甲基葸醌。采用高效液相色譜、質(zhì)譜及核磁共振技術(shù)對(duì)反應(yīng)結(jié)果進(jìn)行了分析，對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。考察了沸石分子篩、催化劑制備改性、反應(yīng)溶劑種類對(duì)?；磻?yīng)的影響，選定HZ-1沸石作為催化劑，在無溶劑條件下催化甲苯的苯甲酰化反應(yīng)合成2-甲基蒽醌。 研究了HZ-1沸石分子篩的焙燒溫度、離子交換次數(shù)等制備條

3、件對(duì)催化反應(yīng)性能的影響，并通過NH<,3>-TPD、XRD、吡啶-IR、XRF等手段表征了制備條件對(duì)HZ-1沸石的硅鋁比、結(jié)晶度及酸性質(zhì)的影響，探討了催化性能隨制備條件變化的原因。550℃焙燒的二次交換HZ-1沸石分子篩(HZ-1-2)表現(xiàn)出最佳的催化性能。考察了催化劑用量、物料配比、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等因素對(duì)甲苯催化苯甲酰化反應(yīng)的影響，優(yōu)化了反應(yīng)條件。在優(yōu)化的反應(yīng)條件下，鄰苯二甲酸酐的轉(zhuǎn)化率可達(dá)71.3％，2-甲基蒽醌的選擇性為91.