不同形貌CeO2及Au-CeO2納米催化材料的制備和性能研究.pdf

1、本文以水熱法為主，成功制備了具有不同形貌特征的一維、二維、三維CeO2納米材料:包括短棒、長棒、四角片、立方體、八面體、多面體、球狀等多種形貌。采用透射電子顯微鏡(TEM)和高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)對材料的形貌、粒徑大小及擇優(yōu)晶面進行了分析;X射線衍射儀(XRD)進行納米材料物相分析;固體UV-Vis研究納米材料的紫外吸收性能;紫外拉曼光譜和程序升溫還原等技術(shù)考察了催化劑表面氧物種及氧缺陷的性能;以CO催化氧化為模型反應(yīng)研究催

2、化劑的性能。主要結(jié)果如下:
　　采用水熱法實現(xiàn)了一、二、三維CeO2納米材料的可控制備，發(fā)現(xiàn)結(jié)晶度、分散性和形貌是影響CeO2催化性能的重要因素。以CO催化氧化為模型反應(yīng)，考察了性能較優(yōu)的短棒、四角片和球狀三種不同形貌CeO2納米材料的催化劑，發(fā)現(xiàn)粒徑均一的球狀CeO2在CO催化氧化反應(yīng)中表現(xiàn)了最高的催化活性，365℃轉(zhuǎn)化率達到90％。
　　從一、二、三維CeO2納米材料中優(yōu)選出三個樣品，高分辨電鏡研究發(fā)現(xiàn)它們具有不同的擇優(yōu)

3、晶面，其中一維短棒的暴露晶面是{110）和{100}，二維四角片暴露的晶面是{110}，球暴露{100）晶面。球狀CeO2在紫外可見漫反射中展現(xiàn)了較好的吸收性能且在CO催化氧化中催化活性最好;棒狀CeO2在H2-TPR中表面氧的還原峰強度最大，表明晶體表面存在大量氧空位;四角片狀CeO2平均粒徑最大，晶格缺陷較少，催化活性較低。
　　以四角片、短棒和球狀CeO2為載體，制備了Au/CeO2催化劑，在CO催化氧化反應(yīng)中，棒狀結(jié)構(gòu)具有

4、更優(yōu)異的催化活性。這是因為{110}晶面是活性晶面，能夠穩(wěn)定Au+，吸附大量的CO分子，而{100}晶面上具有大量的氧空位，能夠源源不斷的提供氧，所以{110}和{100）的協(xié)同作用更利于CO催化反應(yīng)的進行。另外，較小的納米金粒也是具有高催化活性的關(guān)鍵。對于四角片和球狀擔金催化劑，{110）或{100}單獨存在都不能獲得更優(yōu)的催化活性。CO催化氧化測試表明不同晶面對金的穩(wěn)定性及活性有不同的影響。載體摻雜Zr之后形貌基本保持不變，但是擔載