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文檔簡介
1、微孔材料化合物由于其豐富的化學組成以及在催化、氣體儲藏、吸附、分離等方面的潛在應用引起了人們極大的研究興趣。本論文通過直接選取不同有機胺作為配體或采用模板劑的“原位”設計與合成策略,在水熱條件下實現(xiàn)微孔金屬(亞)磷酸鹽化合物的多樣化組裝。通過單晶X-射線衍射、元素分析、紅外光譜、粉末X-射線衍射、熱重、熒光等對合成晶體化合物進行結(jié)構(gòu)表征與性質(zhì)測試。論文具體工作如下:
1、在水熱條件下,選取不同類型的柔性鏈狀有機胺、含N雜環(huán)有機
2、胺作為配體,合成了四例新型的有機-無機雜化(亞)磷酸鋅化合物:[C6N2O2H16][Zn(HPO3)]2(3-1)、(NH4)[Zn5(PO4)3(HPO4)2(HAPIM)2]·(H2O)(3-2)、[Hampy][Zn2(HPO3)(PO4)](3-3)、[ampy][Zn2(HPO3)](3-4)。其中,化合物3-1是一例以柔性線型有機配體作為柱撐結(jié)構(gòu)的有機-無機雜化亞磷酸鋅化合物;化合物3-2、3-3、3-4是以含N雜環(huán)有機胺
3、作為配體合成的?;衔?-2是一例含16-元環(huán)超大孔道結(jié)構(gòu)的磷酸鋅化合物;化合物3-3是一例具有二維層結(jié)構(gòu)的磷酸-亞磷酸鋅化合物,且具有熒光及光致變色性質(zhì);化合物3-2和化合物3-3的合成中,有機胺不僅作為配體參與了骨架的構(gòu)建,而且還起到了結(jié)構(gòu)導向劑的作用;化合物3-4的空間結(jié)構(gòu)是由中性亞磷酸鋅層通過剛性含N雜環(huán)有機配體柱撐而成。
2、水熱條件下,在水-甲醇介質(zhì)中,實現(xiàn)了系列脂肪族有機胺及芳香族有機胺的原位甲基化轉(zhuǎn)化,包含1,
4、4-二氮雜環(huán)[2,2,2]辛烷、哌嗪、1,4-二甲基哌嗪、2,6-二甲基哌嗪、3-氨甲基吡啶、吡啶、4,4’-聯(lián)吡啶;并分別在原位生成模板劑N,N’-二甲基-1,4二氮雜環(huán)[2,2,2]辛烷、N,N,N’,N’-四甲基哌嗪、N-甲基-2,6-二甲基哌嗪、N-甲基吡啶、N,N’-二甲基-4,4’-聯(lián)吡啶的誘導下合成了14例新穎金屬(亞)磷酸鹽化合物,包括四例不同維數(shù)的磷酸鈹化合物(化合物4-1~4-4),四例磷酸鎵化合物(化合物4-5~4
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