氧氣氧化和氧氣固定反應(yīng)及其應(yīng)用研究.pdf

1、氧氣是最廉價(jià)、環(huán)保的氧化劑,采用氧氣作氧化劑及氧原子來源一直是最理想的化學(xué)轉(zhuǎn)化方法。然而,由于氧氣自身化學(xué)性質(zhì)的特殊性,使其在常壓下作為氧化劑和氧原子供體存在著巨大的挑戰(zhàn)。生物體內(nèi)的一些復(fù)雜酶類物質(zhì)可以實(shí)現(xiàn)在常溫常壓下運(yùn)用氧氣固定合成生命分子。以生命科學(xué)研究為基礎(chǔ),有機(jī)化學(xué)家通過發(fā)展仿生催化體系實(shí)現(xiàn)了將氧氣固定運(yùn)用到有機(jī)合成中,但這些方法要使用一些常溫常壓條件下并不穩(wěn)定的金屬復(fù)合物(A,圖1)。因此,苛刻的反應(yīng)條件令這些合成方法很難得到

2、廣泛的應(yīng)用。
　　本篇論文所介紹的工作有2個(gè)研究目的:1)通過發(fā)展綠色、溫和、高效的催化體系,在化學(xué)轉(zhuǎn)化中實(shí)現(xiàn)采用廉價(jià)易得且綠色環(huán)保的氧氣去代替昂貴且有害的氧化劑。2)我們的工作注重于發(fā)展簡單實(shí)用的催化體系,以此實(shí)現(xiàn)將氧氣固定廣泛運(yùn)用到有機(jī)合成之中。在本文所介紹的工作中,我們發(fā)展了采用銅-吡啶-氧氣這種簡單的反應(yīng)體系實(shí)現(xiàn)一系列的氧氣氧化和氧氣固定合成方法(B,圖1)。經(jīng)過較為深入的機(jī)理研究,我們證實(shí)了這一反應(yīng)體系可以將氧氣轉(zhuǎn)化為超