射頻等離子體下CH-,4--CO-,2-制C-,2-烴反應的研究.pdf

1、C<,2>烴是有機化工的重要基礎原料，而其重要的來源之一是利用天然氣轉化制備。探索利用新技術將天然氣有效地轉化為C<,2>烴是本論文研究的主要目的。 本文選擇了低溫等離子體——RF放電形式作為等離子體發(fā)生源，以純度為99.99％的CH<,4>為原料，以CO<,2>為供氧劑，利用自制的T型和夾套型反應器，通過改變放電電壓、原料氣流量、放電面積和反應器結構考察了CH<,4>與CO<,2>在等離子體激發(fā)狀態(tài)下轉化為C<,2>烴的反應及

2、其規(guī)律，并在與純甲烷反應作對比分析下，探討了CO<,2>對甲烷轉化率和目標產(chǎn)物收率的影響。 研究發(fā)現(xiàn)，隨著電壓升高，甲烷的轉化率都會隨之增大，但C<,2>烴選擇性隨之降低；原料氣流量過大或過小都不利于反應，流量對轉化率和產(chǎn)物選擇性影響會因為有無助解氣及反應器結構不同而不同；放電面積變大，甲烷轉化率會增大，但并不是越大越好，尤其是在夾套型反應器中，放電面積大到一定程度后結碳量會明顯增多，不利于反應進行；放電面積對C<,2>烴選擇性

3、的影響會因反應器結構的不同而不同，在T型反應器中，隨著放電面積的增大，C<,2>烴選擇性也增大，在反應條件為電壓800V、CH<,4>/CO<,2>流量比 (mL/min)500∶50、四個電極時，達到最大值45.6％；而在夾套型反應器中，隨著放電面積的增大，C<,2>烴選擇性呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢，在三個電極時最大，總選擇性為29.6％。從C<,2>烴產(chǎn)物分布來看，T型反應器利于C<,2>H<,4>形成，在電壓為800V、CH<,4/

4、CO<,2>流量比為400∶40、四個電極時，C<,2>H<,4>的選擇性達到最大值33.6％；夾套型反應器利于C<,2>H<,6>形成，在電壓為1200V、CH<,4>/CO<,2>流量比為300∶30、四個電極時，C<,2>H<,6>選擇性達到最大值27.6％， 本文還分析了RF放電下甲烷體系可能的反應機理，認為RF射頻放電等離子體下甲烷體系的基元反應仍主要是自由基反應。并結合實驗數(shù)據(jù)和文獻資料，歸納求解出純甲烷在真空度為0