基于苯并咪唑羧酸配體配合物的合成、晶體結(jié)構(gòu)及性能研究.pdf_第1頁
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1、金屬-有機(jī)配位聚合物因其靈活多變的配位模式和新穎獨(dú)特的結(jié)構(gòu),以及其在氣體吸附與儲(chǔ)存、磁性、催化、藥物負(fù)載等領(lǐng)域所展現(xiàn)出來的良好應(yīng)用前景,而成為科學(xué)家們研宄配位化學(xué)與材料化學(xué)的熱點(diǎn)內(nèi)容之一。苯并咪唑類羧酸配體同時(shí)具有多個(gè)配位能力強(qiáng)的N,0原子以及配位模式多樣化等特點(diǎn),這使其在與金屬進(jìn)行自組裝的過程中更易構(gòu)筑成結(jié)構(gòu)獨(dú)特且功能優(yōu)異的金屬有機(jī)配位聚合物,從而吸引了眾多科學(xué)家的注意,并成為配位聚合物研究的重要組成部分。本論文以苯并咪唑和對(duì)氯甲基苯

2、甲酸為原料合成了一個(gè)柔性的苯并咪唑類羧酸配體HL,并通過引入不同的輔助配體,改變配位環(huán)境,采用水熱/溶劑熱合成法,分別與Ni、Cu、Co三種過渡金屬離子合成了6個(gè)結(jié)構(gòu)不同的配位聚合物,同時(shí)對(duì)它們進(jìn)行了表征,并研究了它們的熒光、熱穩(wěn)定性和催化性能,取得的結(jié)果如下:
  1、使柔性配體HL、剛性配體2,2’-聯(lián)吡啶以及過渡族金屬Ni通過水熱/溶劑熱合成的方法在同一配位環(huán)境中分別合成了配合物[Ni(L)2]n(1)以及副產(chǎn)物[Ni(2,

3、25-bpy)22(H20)]n(2)。運(yùn)用元素分析和紅外光譜等方法對(duì)配合物1和2進(jìn)行表征,通過XRD粉末衍射儀對(duì)配合物1和2的純度和結(jié)晶度進(jìn)行測(cè)試,并用CCD單晶X射線衍射儀解析并確定了配合物1和2的晶體結(jié)構(gòu),同時(shí)對(duì)配合物1和2的熒光性能和熱穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。我們還研究了配合物1催化對(duì)不同硅氰化反應(yīng)的活性,結(jié)果發(fā)現(xiàn)其對(duì)催化苯甲醛、4-氯苯甲醛和4-溴苯甲醛的硅氰化反應(yīng)均具有很好的催化活性。
  2、將柔性配體H L與過渡族金屬C

4、u放在兩種完全不同的配位環(huán)境中,分別合成了配合物[Cu(L)2]n(3)和[Cu(L)2]n(4)。運(yùn)用元素分析和紅外光譜等方法對(duì)配合物3和4進(jìn)行表征,通過XRD粉末衍射儀對(duì)配合物3和4的純度和結(jié)晶度進(jìn)行測(cè)試,并通過CCD單晶X射線衍射儀解析并確定了配合物3和4的晶體結(jié)構(gòu),同時(shí)對(duì)3和4的熒光性能、熱穩(wěn)定性以及催化性能進(jìn)行了研宄,結(jié)果發(fā)現(xiàn)3和4對(duì)催化苯甲醛的硅氰化反應(yīng)的催化活性并不是很好,但是對(duì)4-氯苯甲醛和4-溴苯甲醛的硅氰化反應(yīng)表現(xiàn)出

5、了很好的催化活性。
  3、將柔性配體H L與過渡族金屬Co放在兩種不同的配位環(huán)境中,分別合成了配合物[Co(L)2]n(5)和[Co3L4]n(6)。運(yùn)用元素分析和紅外光譜等方法對(duì)配合物5和6進(jìn)行表征,通過XRD粉末衍射儀對(duì)配合物5和6的純度和結(jié)晶度進(jìn)行測(cè)試,并用CCD單晶X射線衍射儀解析和確定了配合物5和6的晶體結(jié)構(gòu),同時(shí)還對(duì)配合物5和6的熒光性能、熱穩(wěn)定性以及催化性能進(jìn)行了研宄。結(jié)果顯示配合物5和6對(duì)催化苯甲醛、4-氯苯甲醛

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