Y分子篩粒徑和表面酸性對CuY催化甲醇氧化羰基化的影響.pdf

1、太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文Y分子篩粒徑和表面酸性對CuY催化甲醇氧化羰基化的影響摘要被譽為有機合成“新基石”的碳酸二甲酯（DMC）是一種用途廣泛的新型綠色化學(xué)品，既可用作綠色羰基化和甲基化試劑，還可作為涂料與醫(yī)藥等行業(yè)的高效、無毒溶媒。在其眾多合成方法中，甲醇氣相氧化羰基化工藝原料廉價易得，反應(yīng)綠色且原子經(jīng)濟性好，是當(dāng)前極具工業(yè)前景的合成路線。而Cu基催化劑作為該反應(yīng)主要催化劑，為實現(xiàn)銅高分散，提高銅有

2、效利用率，常將銅物種負載于優(yōu)良載體上，而Y分子篩水熱穩(wěn)定性好、比表面積大，且具有序微孔結(jié)構(gòu)及優(yōu)異離子交換性能，可實現(xiàn)Cu物種高分散負載，顯著提升甲醇氧化羰基化催化性能，深受該領(lǐng)域相關(guān)研究者的關(guān)注。CuY催化劑的甲醇氧化羰基化性能受Y分子篩性質(zhì)影響顯著。Y分子篩粒徑大小決定其表面孔口數(shù)量和體相擴散孔道長度，不僅在催化劑制備過程中影響Cu物種在載體上的落位，還能在反應(yīng)過程中影響反應(yīng)分子擴散難易，最終引起催化性能差異。而Y分子篩陽離子位是實現(xiàn)

3、與Cu2離子交換的前提，Cu2通常借助與Y分子篩上的H和Na進行交換，實現(xiàn)分子篩表面的高分散落位。而陽離子位不同離子(H或Na)存在量的多少會影響Y分子篩的表面酸性，可引起Y分子篩表面銅的交換程度和催化劑酸性差異，進而改變反應(yīng)目標(biāo)產(chǎn)物的收率和選擇性。由上可見，Y分子篩粒徑大小及表面酸性對CuY催化甲醇氧化羰基化反應(yīng)活性影響很大。為了獲得高性能CuY催化劑，本論文從Y分子篩粒徑和表面酸性調(diào)控出發(fā)，首先在無導(dǎo)向劑法合成Y分子篩過程中，通過調(diào)