高選擇性鈀基催化劑的制備及其在氯代苯酚加氫脫氯反應中的應用.pdf

1、氯酚類化合物由于高毒性、抗生物降解性和強生物累積性等性質，嚴重危害到環(huán)境與生物體健康，這類化合物的安全處理已成為日益關注環(huán)境保護的一個重要的研究領域。催化加氫技術（HDC）由于其處理過程比較干凈、相對比較便宜和有效性可用于在環(huán)境溫度或接近于環(huán)境溫度下廣泛濃度的污染物的處理，因此研究Pd基催化劑在氯代苯酚的加氫脫氯反應中的催化性能具有重要意義。
　　在本論文中，以碳納米管（CNTs）、三乙酰丙酮鐵（Fe(acac)3）和正硅酸乙酯（

2、TEOs）制備了磁性介孔的二氧化硅管（MSNTs）；通過3-氨基三乙氧基硅烷（3-APTES）將其表面氨基功能化；利用浸漬法把金屬Pd負載到氨基功能化的磁性介孔二氧化硅管上制備出 Pd基催化劑（Pd@NH2-MSNTs）。通過透射電子顯微鏡（TEM）、X射線光電子能譜儀（XPS）、X射線衍射儀（XRD）、振動探針式磁強計（VSM）、傅里葉變換紅外光譜儀（FT-IR）和氮氣的吸脫附等對催化劑進行表征和分析。
　　將Pd@NH2-MS

3、NTs用于常壓和液相中的氯酚類的加氫脫氯及過度加氫生成環(huán)己酮的反應中，系統(tǒng)地研究了催化劑用量、反應溫度、堿和不同載體等因素對催化劑活性的影響。研究結果表明催化劑在氯酚的加氫脫氯反應中表現出良好的催化性能，在60℃、常壓和水作為溶劑的反應條件下，反應物的轉化率為100％，環(huán)己酮的選擇性高達99%，相比于別的非均相催化劑的最終產物為苯酚，該催化劑一鍋法制備了環(huán)己酮。同時該磁性催化劑在外加磁場的條件下能從反應體系中很方便的分離出來，并且經七次