2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、對(duì)羥基苯乙酮(p-HAP)是重要的有機(jī)化工原料,主要應(yīng)用于醫(yī)藥、香料等行業(yè)。目前,工業(yè)上合成p-HAP主要是以苯酚為原料,經(jīng)?;?、Fries重排得到,采用的?;噭┮话銥橐宜狒?、乙酰氯等,F(xiàn)ries重排催化劑以無(wú)水AlCl3為主。在該工藝中,所選用的酰化試劑來(lái)源受限,污染環(huán)境;Fries重排反應(yīng)所使用的強(qiáng)Lewis酸催化劑用量大,腐蝕性強(qiáng),副產(chǎn)物較多,分離困難,后來(lái)出現(xiàn)的固體酸催化劑也出現(xiàn)如活性低、易中毒失活等問(wèn)題。因此,探索出綠色經(jīng)濟(jì)

2、的p-HAP合成工藝路線并篩選出活性高、環(huán)境友好的催化劑具有十分重要的意義。
  本文提出以苯酚和乙酸為原料合成乙酸苯酯(PA),再經(jīng)Fries重排反應(yīng)合成p-HAP的工藝路線。篩選出較好的催化劑,得到適宜的工藝條件,并探索催化劑對(duì)此反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理。主要內(nèi)容闡述如下:
  1.ZSM-5分子篩催化劑催化苯酚氧酰化反應(yīng)。比較了Na型、H型及堿處理ZSM-5分子篩催化劑的催化活性,并對(duì)催化劑進(jìn)行表征,探討了其構(gòu)效關(guān)系,優(yōu)選出比表

3、面積及孔容大、結(jié)晶度高、酸量及酸強(qiáng)度大的60-1HZSM-5分子篩催化劑。采用回流分水裝置進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn)確定出的優(yōu)化工藝條件下苯酚轉(zhuǎn)化率為72.72%,PA選擇性為72.94%,收率為53.04%,催化劑重復(fù)利用3次后產(chǎn)率下降明顯,為7.84%。并探討了60-1HZSM-5分子篩催化劑催化下苯酚氧?;磻?yīng)的機(jī)理,認(rèn)為此反應(yīng)是以加成-消除歷程來(lái)完成的,經(jīng)催化劑活化的羰基碳原子與作為親核試劑的苯酚發(fā)生親核加成反應(yīng),形成的四面體正離子中間體脫

4、去一分子水,最終形成乙酸苯酯。
  2.HClO4-硅膠催化劑催化PAFries重排反應(yīng)。在液相及氣相反應(yīng)體系中比較了不同負(fù)載型固體酸催化劑對(duì)PAFries重排反應(yīng)的催化活性,并對(duì)催化劑進(jìn)行表征,探討了其構(gòu)效關(guān)系,優(yōu)選出比表面積大、結(jié)晶度高、酸量及酸強(qiáng)度大的HClO4-硅膠催化劑。在水熱合成反應(yīng)釜中用單因素實(shí)驗(yàn)確定出的優(yōu)化工藝條件下PA轉(zhuǎn)化率為77.83%,p-HAP選擇性為25.80%,收率為20.08%,催化劑重復(fù)利用3次后,

5、發(fā)現(xiàn)經(jīng)環(huán)己烷處理的催化劑較未處理的產(chǎn)物收率高4.7倍,為10.21%。同時(shí),比較了液相反應(yīng)體系下原料先?;笾嘏排c氣相反應(yīng)體系下“一鍋法”直接合成產(chǎn)物這兩種合成路線對(duì)產(chǎn)物收率的影響,發(fā)現(xiàn)前者較后者高,總收率為14.27%,說(shuō)明低溫條件下利于對(duì)位產(chǎn)物的生成。并探究了水熱合成反應(yīng)釜中乙酸苯酯Fries重排反應(yīng)機(jī)理,認(rèn)為其是涉及碳正離子的機(jī)理,極性高的溶劑對(duì)PA質(zhì)子化和碳氧鍵異裂過(guò)程有明顯的促進(jìn)作用,反應(yīng)時(shí)分子內(nèi)及分子間反應(yīng)都有發(fā)生。

6、  3.微波輻射條件下采用HClO4-硅膠催化劑催化PA Fries重排反應(yīng)。為了縮短反應(yīng)時(shí)間,提高反應(yīng)選擇性,本文以微波輻射為加熱方式考察PAFries重排反應(yīng)。對(duì)反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、催化劑用量、微波功率等因素采用L9(43)正交表來(lái)進(jìn)行實(shí)驗(yàn),用正交實(shí)驗(yàn)確定出的優(yōu)化工藝條件下PA轉(zhuǎn)化率為45.32%,p-HAP選擇性為63.50%,收率為28.78%。進(jìn)一步的驗(yàn)證試驗(yàn)表明,使用微波反應(yīng)器能大幅縮短反應(yīng)時(shí)間并提高產(chǎn)物的選擇性。上述實(shí)驗(yàn)結(jié)

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