雙親型介孔材料負(fù)載貴金屬應(yīng)用于水相加氫反應(yīng).pdf

1、無毒、安全、易獲取的水是最理想的綠色溶劑。用水作為反應(yīng)溶劑，將會(huì)大量減少有機(jī)溶劑的使用，減少對環(huán)境的污染，使得催化劑和有機(jī)產(chǎn)物的分離簡單化，節(jié)省成本，簡化工藝。然而，由于在水中的溶解度低，有機(jī)反應(yīng)物難以有效接觸到催化劑表面，導(dǎo)致水相有機(jī)反應(yīng)活性普遍低。盡管許多新的方法和體系都有效地提高了水相反應(yīng)速率，然而這些研究要么引入了有違綠色化學(xué)原則的額外有機(jī)添加物，要么催化劑在水相中的活性不夠理想。因而，研制能在純水介質(zhì)中高效催化有機(jī)反應(yīng)的固體催

2、化劑，是一項(xiàng)重要而富有挑戰(zhàn)的課題。
　　 受膠束的啟發(fā)，本文在介孔材料合成過程中采用共縮聚法引入氨基硅烷和氟硅烷，通過調(diào)控親水基團(tuán)和疏水基團(tuán)的分布，合成出類似于膠束結(jié)構(gòu)的雙親型親水殼-疏水核介孔材料，負(fù)載貴金屬納米粒子后，制得固體催化劑。利用TEM、XRD、N2吸附等表征手段來判斷催化劑結(jié)構(gòu)，依靠IR、XPS、TG、固體核磁、元素分析等表征以確認(rèn)催化劑組分，通過水相加氫反應(yīng)評價(jià)催化劑性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，親水殼-疏水核介孔結(jié)構(gòu)催化

3、劑的轉(zhuǎn)化率是其它同類催化劑轉(zhuǎn)化率的2-4倍，活性也遠(yuǎn)高于商品化的Pd/C催化劑。并且，該型催化劑具有優(yōu)良的耐水穩(wěn)定性，多次循環(huán)后，依然保持良好的介孔有序結(jié)構(gòu)和較穩(wěn)定的轉(zhuǎn)化率。反應(yīng)結(jié)束后，該催化劑能保留在水中，加入有機(jī)溶劑萃取產(chǎn)物，通過傾倒的方式便可實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物和催化劑分離，極大地簡化了分離過程。
　　 在進(jìn)一步的工作中，我們改進(jìn)了核殼結(jié)構(gòu)催化劑的制備方法，避免了殘留表面活性劑的問題，完善了催化劑的結(jié)構(gòu)和性能。其內(nèi)核用氧化硅實(shí)球材料代