金屬鈦、鋯雜環(huán)化合物的合成及其應用研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、金屬雜環(huán)化合物是有機金屬化合物中重要的一類，其中由ⅣB族金屬元素構成的鈦雜環(huán)、鋯雜環(huán)是具有多個碳-金屬鍵的活性物種，研究其結構與反應活性是有機合成中的熱點領域之一。另一方面，聯烯類化合物可作為一類“三碳原子結構”單元不飽和合成砌塊在有機反應中顯示出獨具魅力的反應活性。本文主要開展了以“Cp2Ti”和聯烯為底物α,α'-雙亞甲基鈦雜環(huán)化合物的合成及其反應研究;以及Lewis酸促進下α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯與醛的反應研究。
　　 第一部

2、分:1，1-二取代聯烯的合成
　　 作為底物的1，1-二取代聯烯可通過:1）偕二溴環(huán)丙烷與乙基溴化鎂反應生成的環(huán)丙烷卡賓重排;2）Cu(Ⅰ)催化下磺酸炔丙酯與格氏試劑的SN2'反應制得。產物經IR、1H NMR、13C NMR及MS確證。
　　 第二部分:Cp2TiBu2和Cp2TiEt2促進的聯烯分子間的偶聯反應發(fā)現分別由Cp2TiCl2/n-BuLi體系和Cp2TiCl2/EtMgBr體系制備得到的二價鈦活性物種“C

3、p2Ti(Ⅱ)”能促進聯烯分子間的偶聯反應，選擇性生成α,α'-雙亞甲基鈦雜環(huán)戊烷。反應的選擇性受“Cp2Ti”的來源及聯烯取代基位阻效應的影響明顯。生成的α,α'-雙亞甲基鈦雜環(huán)戊烷分子中具有兩個活性碳-鈦鍵，能進一步與不同的親電試劑反應，以較好的產率得到2，5-二鹵代-1，5-二烯烴衍生物。產物經IR、1H NMR、13C NMR、MS及HRMS確證。
　　 第三部分:Lewis酸促進下α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯與羰基化合物的反應

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