濕法吸收-過(guò)氧化物氧化去除一甲胺惡臭氣體.pdf

1、一甲胺(CH3NH2)是一種小分子有機(jī)胺，是甲胺類(lèi)惡臭氣體的典型代表之一。CH3NH2(g)嗅閾值低(0.021 ppmv)，低濃度時(shí)即有強(qiáng)烈的刺激性魚(yú)臭味。其分子結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，難被生化降解，是急需治理的大氣污染物之一。
　　濕法吸收-過(guò)氧化物氧化去除CH3NH2(g)惡臭氣體，是指在常溫常壓下，將CH3NH2(g)吸收到水中，并利用氧化劑將吸收后的CH3NH2(aq)氧化降解，達(dá)到惡臭氣體去除的目的。過(guò)氧化物具有強(qiáng)氧化性，對(duì)水中CH

2、3NH2(aq)濃度的測(cè)定會(huì)造成干擾，因此，首先建立水中CH3N2(aq)濃度的測(cè)定方法;然后進(jìn)行過(guò)氧化物對(duì)水中CH3NH2(aq)降解性能的探討;最終結(jié)合前兩部分完成濕法吸收-過(guò)氧化物氧化去除CH3NH2(g)惡臭氣體的目的。過(guò)氧化物分別采用過(guò)氧化氫(H2O2)、過(guò)一硫酸氫鹽(PMS)和過(guò)二硫酸鹽(PS)，探究不同pH、不同活化方式下過(guò)氧化物對(duì)CH3NH2(g)的去除情況，選取恰當(dāng)?shù)幕罨绞?，?yōu)化實(shí)驗(yàn)條件，達(dá)到對(duì)CH3NH2(g)高效

3、去除的目的。具體的研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)建立了含強(qiáng)氧化劑溶液中CH3NH2(aq)濃度的測(cè)定方法。由于強(qiáng)氧化劑會(huì)對(duì)分光光度法測(cè)定水中CH3NH2(aq)濃度造成干擾，特對(duì)樣品中的CH3NH2(aq)進(jìn)行吹脫與吸收實(shí)驗(yàn)，分離CH3NH2(aq)達(dá)到去除氧化劑干擾的目的。探究了進(jìn)氣速度、吹脫液NaOH濃度、通氣時(shí)間、吸收液H2SO4濃度等因素對(duì)CH3NH2(aq)吹脫與吸收實(shí)驗(yàn)的影響。在進(jìn)氣速度為0.3 L/min，NaOH

4、濃度為10 mol/L，通氣時(shí)長(zhǎng)為10 min，H2SO4濃度為0.03 mol/L時(shí)，CH3NH2(aq)濃度測(cè)定方法的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為3.66％，相對(duì)回收率達(dá)88.9～105.9％。因此該方法能夠?qū)悠分械腃H3NH2(aq)完全提取，避免氧化劑干擾，達(dá)到測(cè)定含強(qiáng)氧化劑溶液中CH3NH2(aq)濃度的目的。
　　(2)氧化劑對(duì)水中CH3NH2(aq)降解性能的研究。為探究濕法吸收-過(guò)氧化物氧化去除CH3NH2(g)惡臭

5、氣體，首先進(jìn)行三種氧化劑(H2O2、 PMS、PS)降解水中CH3NH2(aq)的實(shí)驗(yàn)探究。研究了在不同pH(3～11)條件下，單獨(dú)過(guò)氧化物和經(jīng)Fe2+活化的過(guò)氧化物對(duì)水中CH3NH2(aq)的降解能力。單獨(dú)過(guò)氧化物實(shí)驗(yàn)中，只有PMS在堿性條件下能夠?qū)H3NH2(aq)進(jìn)行有效降解，且pH去除能力依次為:11＞10＞9;在酸性條件下，三種過(guò)氧化物的去除效果均不理想。經(jīng)Fe2+活化過(guò)氧化物后，堿性條件下對(duì)CH3NH2(aq)的降解能力不

6、變;酸性條件下PS的降解效果顯著提高。三種過(guò)氧化物對(duì)CH3NH2(aq)降解性能不同，推測(cè)可能與自身的分子結(jié)構(gòu)有關(guān)。
　　(3)重點(diǎn)研究了濕法吸收-鐵活化PS對(duì)CH3NH2(g)惡臭氣體的去除。pH=3時(shí)水對(duì)CH3NH2(g)惡臭氣體的單獨(dú)吸收性能優(yōu)良。采用Fe2+活化PS去降解所吸收的CH3NH2(aq)，但效果不好。為提高去除效果，比較了單獨(dú)Fe2+活化、檸檬酸(CA)螯合Fe2+活化、單獨(dú)Fe0活化、CA聯(lián)合Fe0活化等4種

7、不同活化方式對(duì)CH3NH2(g)濕法氧化去除效果的影響。單獨(dú)用鐵活化PS處理CH3NH2(g)時(shí)，CH3NH2(g)去除效果Fe0優(yōu)于Fe2+;然而在使用CA之后，F(xiàn)e2+效果優(yōu)于Fe0。存在差異的原因，可能是不同活化方式下Fe2+釋放速率不同引起的，F(xiàn)e2+的釋放速率影響了Fe2+的存在時(shí)間，從而影響PS的活化分解，進(jìn)一步對(duì)CH3NH2(g)的去除效果產(chǎn)生影響。
　　(4)研究了濕法吸收-堿活化PMS對(duì)CH3NH2(g)惡臭氣體

8、的去除。探究了PMS濃度和OH-濃度等因素對(duì)CH3NH2(g)濕法吸收去除的影響，同時(shí)對(duì)何種自由基起主導(dǎo)作用進(jìn)行了探究。進(jìn)氣速率固定時(shí)，水在堿性條件下對(duì)CH3NH2(g)的吸收與酸性條件下的吸收能力相比近乎相同，因此，堿活化PMS的方式不會(huì)對(duì)水吸收CH3NH2(g)造成影響。CH3NH2(g)去除效果隨著PMS濃度和OH-濃度的升高而升高，緩沖溶液調(diào)pH能夠提高去除效果。在此條件下HO·對(duì)CH3NH2(g)去除起主導(dǎo)作用，原因可能在于H