鉑鎢鋯多功能催化劑的制備及甘油氫解反應(yīng)研究.pdf

1、學(xué)校代碼：10270分類號：O643學(xué)號：132200885碩士學(xué)位論文題目題目：鉑鎢鋯多功能催化劑的制備及鉑鎢鋯多功能催化劑的制備及甘油氫解反應(yīng)研究甘油氫解反應(yīng)研究學(xué)院：生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院專業(yè)：工業(yè)催化研究方向：金屬加氫催化研究生姓名：卞益鵬指導(dǎo)教師：李輝教授完成日期：2016年03月上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要I論文題目：鉑鎢鋯多功能催化劑的制備及甘油氫解反應(yīng)研究學(xué)科專業(yè)：工業(yè)催化學(xué)位申請人：卞益鵬指導(dǎo)教師姓名：李輝教授摘要摘要在近

2、些年，可再生化學(xué)品的生產(chǎn)越來越受到人們的關(guān)注，作為豐富的可持續(xù)的自然資源，生物質(zhì)甘油是分子質(zhì)量最小的多元醇。甘油是興起的生物柴油生產(chǎn)的副產(chǎn)品，是構(gòu)成甘油三酯的骨干，將過剩甘油轉(zhuǎn)化成附加值最高的13丙二醇的研究成為一時的熱點。為了選擇性地獲得13丙二醇，添加一個合適的共催化劑是必要的。由于甘油的官能團是羥基，潛在有效的共催化劑是可以強烈與羥基相互作用的金屬氧化物，三氧化鎢是最有效的催化材料之一，大多數(shù)研究顯示貴金屬與三氧化鎢的結(jié)合可以選擇

3、性地轉(zhuǎn)化甘油到13丙二醇。而基于三氧化鎢的催化劑中，最為廣泛熟知和應(yīng)用的是WO3ZrO2固體酸催化劑，貴金屬與此類固體酸的復(fù)合是一種理想的多功能催化劑。PtWO3ZrO2固體超強酸多功能催化劑不僅比一般的固體酸催化劑酸強度高，而且因為金屬與酸的協(xié)同作用，加氫活性也比常用的負(fù)載型加氫催化劑高。一方面它彌補了酸強度方面的缺陷使得酸催化作用趨向于更低的溫度下進行，同時兼具可重復(fù)利用、對反應(yīng)裝置基本無腐蝕和環(huán)境友好等優(yōu)點被廣泛應(yīng)用于異構(gòu)化、烷基

4、化、?；?、加氫脫氧等反應(yīng)，其在甘油氫解反應(yīng)中也得以應(yīng)用并且相較于其它金屬和載體表現(xiàn)出特殊優(yōu)異的性能。為了研究鉑鎢鋯催化體系在甘油氫解反應(yīng)中的作用，本文采用不同制備方法制備了不同類型的鉑鎢鋯催化劑。論文第三章中，用3種制備方法制備3種鉑鎢鋯催化劑并分別對其氫解甘油制備13丙二醇的催化性能進行測試比較和條件優(yōu)化。分別為連續(xù)浸漬法制備PtWO3ZrO2C催化劑，沉淀浸漬法制備了PtWO3ZrO2催化劑和共沉淀法制備PtWZrOx催化劑。用共

5、沉淀方法制備PtWZrOx催化劑增加了WOZr超強酸活性位的形成，并將ZrO2穩(wěn)定在使WO3ZrO2酸性更強的四方相。通過XRD，NH3TPD證明了四方相ZrO2和催化劑的強酸性，BET表明了此方法也有利于催化劑大比表面和多級孔的形成，TPR證明了表面氫溢流對催化氫解甘油起了至關(guān)重要的作用，而WOZr活性位使得溢流氫形成H，H離子是活化CO鍵的關(guān)鍵。僅通過優(yōu)化空速、溫度條件，13丙二醇得率達(dá)到35.1%。并初步研究了反應(yīng)機理和著重探討了