氮化碳基光催化材料的制備及性能.pdf

1、半導體光催化技術可以通過光催化劑將太陽能用于降解水和空氣中污染物、裂解水制氫、二氧化碳還原以及有機合成等反應中，在治理環(huán)境污染和能源危機方面展現(xiàn)出潛在的應用。但是，目前傳統(tǒng)半導體光催化劑(如TiO2、ZnO等)存在光量子效率低、易失活和太陽能利用率不足等缺點，這使得半導體光催化技術很難實際應用。因此，新型高效半導體光催化劑的開發(fā)就成為當今光催化領域的研究熱點。
　　類石墨型氮化碳(g-C3N4)憑借其較低的禁帶寬度(約為2.7eV

2、)以及特殊的電子結構，在可見光光解水產(chǎn)氫和光催化降解有機污染物等方面展現(xiàn)出極好的活性，是一種理化性能優(yōu)良的光催化劑。然而，比表面積低、光生電子與空穴容易復合等缺點嚴重影響其光催化的性能。因此，在本文中利用半導體、介孔碳復合的方法來提高g-C3N4光生電子與空穴的分離效率，利用原位模板法(硬模板法和氣泡模板法)來制備具有多孔結構的g-C3N4，增加其表面積，最后，又通過半導體復合改性多孔結構g-C3N4的方式制備出具有較高比表面積和較低光

3、生電子與空穴的復合效率的光催化劑，具體的研究結果包括以下幾方面：
　　(1)制備出新型的Ag2O/g-C3N4復合光催化劑，粒徑為5~10nm的Ag2O納米顆粒均一地分布在氮化碳的表面，有助于提高其可見光的響應以及光生載流子的分離效率，當Ag2O與g-C3N4的質量比為1:4時，所制備的樣品展現(xiàn)出最佳的光催化能力，其降解羅丹明B(RhB)的反應速率常數(shù)達到了單一相g-C3N4的4.5倍以及Ag2O的2.7倍。此外，制備出有序介孔碳

4、改性的氮化碳(OMC/g-C3N4)復合材料，有序介孔碳的負載使復合材料比表面積增大、可見光吸收增強，并且光生電子與空穴的分離效率提高，這些因素有助于所制備OMC/g-C3N4復合材料展現(xiàn)更好的光催化降解污染物的能力，并根據(jù)實驗結果提出了可能的光催化反應機理。
　　(2)分別以單氨腈及尿素為前驅體，利用硅酸乙酯(TEOS)酸性原位水解成SiO2作為模板，制備出介孔氮化碳。所制備的介孔氮化碳具有較大的比表面積、較高的光生電子與空穴的

5、分離效果，致使其具有較好的光催化降解污染物及裂解水制氫的能力。同時，還考察了TEOS的加入量對介孔氮化碳比表面積及催化活性的影響。
　　(3)利用簡單有效的氣泡模板法制備較大比表面積的多孔g-C3N4。首先，以鹽酸胍作前驅體，通過調節(jié)熱聚合的溫度，利用其熱分解過程中產(chǎn)生的HCl和NH3氣體做模板制備不同比表面積的多孔g-C3N4。以羅丹明B為模型污染物考察其可見光光催化活性，實驗結果表明所制備多孔g-C3N4的比表面積隨著煅燒溫度

6、的升高而增大，光催化活性也隨著增強。另外，以幾種銨鹽作為氣泡模板劑，三聚氰胺作為前驅體，通過高溫熱聚合制備多孔g-C3N4，在熱聚合的過程中銨鹽會直接分解為氣體作模板。同時，考察了該方法的普適性，并對多孔g-C3N4的形貌和結構進行系統(tǒng)地表征，進一步研究其光催化降解污染物和光解水制氫方面的性能及光催化作用機理，揭示了材料的結構和催化活性之間的構效關系。
　　(4)新型的Ag2CrO4/pg-C3N4復合光催化劑的合成采用共沉淀法將