LTCC厚膜的受約束燒結(jié)致密化行為及連續(xù)介質(zhì)力學(xué)理論模擬.pdf

1、由于受約束燒結(jié)問題的普遍性和實(shí)用性，對(duì)燒結(jié)體受約束燒結(jié)致密化行為的研究具有重大的應(yīng)用價(jià)值和科學(xué)意義。近年來，LTCC厚膜材料逐漸成為電子元器件和集成電路領(lǐng)域內(nèi)應(yīng)用最為廣泛的材料，但是對(duì)LTCC厚膜材料的受約束燒結(jié)致密化行為缺乏系統(tǒng)的理論研究。連續(xù)介質(zhì)力學(xué)燒結(jié)理論能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)受約束燒結(jié)致密化行為的預(yù)測(cè)和模擬，得到了越來越多的關(guān)注。
　　本文以LTCC厚膜材料為研究對(duì)象，通過原位光學(xué)膨脹儀觀測(cè)系統(tǒng)，研究了多種約束條件下LTCC厚膜的燒結(jié)

2、致密化行為?；谶B續(xù)介質(zhì)力學(xué)燒結(jié)理論，成功地使用垂直燒結(jié)方法測(cè)定了LTCC厚膜材料各向同性及各向異性的燒結(jié)參數(shù)，并根據(jù)測(cè)定的燒結(jié)參數(shù)對(duì)基板約束LTCC厚膜的燒結(jié)致密化行為進(jìn)行了分析和預(yù)測(cè)。研究了多種約束燒結(jié)條件下LTCC厚膜內(nèi)部顯微結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律。本文的主要結(jié)論如下:
　　(1)通過對(duì)流延工藝的探索和嘗試，成功使用銀峰(YF)低介微波陶瓷粉體和浩普(HP)鐵氧體粉體制備出了厚度可控、一致性好、致密的LTCC厚膜材料。并可通過工藝參

3、數(shù)的調(diào)控，制備出不同厚度的厚膜。搭建了原位光學(xué)膨脹儀，并結(jié)合垂直燒結(jié)樣品臺(tái)及石英搖擺臂測(cè)定了多種形式的受約束LTCC厚膜材料的燒結(jié)致密化行為。
　　(2)采用薄膜懸掛垂直燒結(jié)方法，分別測(cè)定了幾種LTCC厚膜材料，DuPont951 tape(DU)，F(xiàn)erro A6M tape(FE)和YF厚膜的單軸粘度。通過研究發(fā)現(xiàn)，受到自身重力影響，垂直燒結(jié)的LTCC厚膜在垂直方向上的燒結(jié)致密化行為會(huì)受到細(xì)微的影響，但是其內(nèi)部微結(jié)構(gòu)仍然能保持

4、各向同性。LTCC厚膜的單軸粘度隨相對(duì)密度的增加呈現(xiàn)出非線性增長(zhǎng)，在低密度范圍內(nèi)增長(zhǎng)緩慢，在較高密度范圍內(nèi)則增長(zhǎng)迅速。通過對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)測(cè)定的厚膜的單軸粘度與Raj模型預(yù)測(cè)的結(jié)果具有很好的一致性。通過ln(Ep)與1/T之間的Arrhenius方程，求解出了DU厚膜的單軸粘度激活能，其數(shù)值290±47 kJ/mol。
　　(3)為測(cè)定LTCC厚膜材料的各向異性燒結(jié)參數(shù)，設(shè)計(jì)了單軸加載燒結(jié)實(shí)驗(yàn)，對(duì)垂直燒結(jié)的FE厚膜施加單軸載荷，

5、并通過調(diào)節(jié)單軸載荷的大小，實(shí)現(xiàn)了FE厚膜在單軸方向上的零收縮燒結(jié)。研究發(fā)現(xiàn)單軸載荷可以明顯改變加載方向上厚膜材料的燒結(jié)致密化行為，但是對(duì)厚膜整體的燒結(jié)致密化過程影響不大。通過對(duì)單軸加載FE厚膜顯微結(jié)構(gòu)的研究發(fā)現(xiàn)，厚膜內(nèi)的氣孔在燒結(jié)過程中會(huì)逐漸沿著單軸加載方向取向，而且氣孔的取向程度隨著單軸載荷的增大而逐漸增加。根據(jù)厚膜單軸零收縮燒結(jié)所對(duì)應(yīng)的邊界條件簡(jiǎn)化了各向異性連續(xù)介質(zhì)力學(xué)方程，成功得到適用于計(jì)算厚膜各向異性的燒結(jié)參數(shù)的公式，并計(jì)算出在

6、單軸零收縮條件下FE厚膜的單軸粘度和粘性泊松比系數(shù)。通過與各向同性燒結(jié)參數(shù)的對(duì)比發(fā)現(xiàn)，單軸零收縮燒結(jié)LTCC厚膜的單軸粘度明顯增大，同時(shí)粘性泊松比系數(shù)隨密度增加而逐漸下降。
　　(4)研究了硬質(zhì)基板約束FE厚膜的燒結(jié)致密化行為。由于基板的約束力，在燒結(jié)過程中FE厚膜在基板平面方向上的燒結(jié)致密化過程被抑制，只能在厚度方向上產(chǎn)生燒結(jié)收縮，在燒結(jié)后樣品的密度低于自由燒結(jié)厚膜。在燒結(jié)過程中厚膜內(nèi)出現(xiàn)了明顯的各向異性微結(jié)構(gòu)，隨著密度的增加氣

7、孔會(huì)逐漸沿著平行于基板的方向取向。通過阿倫尼烏斯公式（Arrhenius）和主燒結(jié)曲線(MSC)兩種方法研究了硬質(zhì)基板約束的FE厚膜的燒結(jié)激活能。使用阿倫尼烏斯方法求得自由燒結(jié)厚膜的燒結(jié)激活能為530±30kJ/mol，而基板約束厚膜的燒結(jié)激活隨著密度而逐漸降低，由640kJ/mol逐漸下降至359kJ/mol。而使用主燒結(jié)曲線方法求得的自由燒結(jié)厚膜燒結(jié)激活能為510kJ/mol，基板約束厚膜燒結(jié)激活能為440kJ/mol。通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)

8、，硬質(zhì)基板約束厚膜的燒結(jié)激活能明顯低于自由燒結(jié)厚膜。我們分別使用各向同性及各向異性連續(xù)介質(zhì)力學(xué)本構(gòu)方程對(duì)硬質(zhì)基板約束厚膜的燒結(jié)致密化行為進(jìn)行預(yù)測(cè)和模擬。通過對(duì)比實(shí)驗(yàn)測(cè)定和理論預(yù)測(cè)的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，各向異性連續(xù)介質(zhì)力學(xué)方程能更準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)出受約束厚膜在較高的密度范圍內(nèi)(＞75％)的燒結(jié)致密化行為。
　　(5)通過對(duì)柔性基板約束HP厚膜研究發(fā)現(xiàn)，在燒結(jié)過程中厚膜會(huì)產(chǎn)生向上的翹曲變形。與硬質(zhì)基板約束的厚膜相比，柔性基板通過翹曲釋放了一部分基板約

9、束力，厚膜的燒結(jié)致密化過程受到的抑制作用減弱，燒結(jié)后厚膜的密度更高。使用各向同性連續(xù)介質(zhì)力學(xué)方程預(yù)測(cè)了受約束厚膜的致密化速率，與實(shí)驗(yàn)測(cè)定的結(jié)果對(duì)比后發(fā)現(xiàn)兩者在低密度區(qū)能保持較好的一致性，但是隨著密度的增加，兩者之間的差異逐漸增大。通過分析了柔性基板約束HP厚膜的顯微結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，厚膜內(nèi)的氣孔存在明顯的梯度分布，氣孔率在遠(yuǎn)離基板的位置逐漸降低。通過柔性基板的翹曲變形求解出了作用于厚膜上的基板約束力，并與各向同性連續(xù)介質(zhì)力學(xué)預(yù)測(cè)的結(jié)果對(duì)比后發(fā)現(xiàn)