基于魯米諾體系和氮化碳體系構(gòu)建的膽固醇和伴刀豆球蛋白A電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器的研究.pdf

1、電致化學(xué)發(fā)光（electrochemiluminescence，ECL）生物傳感器結(jié)合了電化學(xué)方法和化學(xué)發(fā)光方法的特點(diǎn)，具有操作簡(jiǎn)便、背景信號(hào)低、靈敏度好、選擇性高等優(yōu)點(diǎn)，在臨床醫(yī)學(xué)、生物、化學(xué)分析、食品、工業(yè)、環(huán)境檢測(cè)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。近年來，隨著納米技術(shù)的快速發(fā)展，納米材料被廣泛的應(yīng)用在生物傳感器領(lǐng)域并且實(shí)現(xiàn)了傳感器的靈敏檢測(cè)。納米材料具有獨(dú)特的電化學(xué)性質(zhì)，良好的生物相容性，大的比表面積等優(yōu)良特性。本論文主要是結(jié)合ECL生物

2、傳感器和納米材料的這些特點(diǎn)，采用了三維硫化鉬-聚苯胺納米花、銀納米立方、三維石墨烯-金納米粒子、銀納米立方-聚乙二胺等納米材料，構(gòu)建了一系列ECL生物傳感器用于檢測(cè)膽固醇和檢測(cè)伴刀豆球蛋白A（Con A）。
　　本文主要從以下幾個(gè)方面展開研究工作：
　　1.基于三維硫化鉬-聚苯胺納米花和銀納米立方信號(hào)增強(qiáng)的魯米諾陰極電致化學(xué)發(fā)光膽固醇生物傳感器的研究
　　本研究用三維硫化鉬-聚苯胺納米花（3D-MoS2-PANI）和銀

3、納米立方（AgNCs）作為信號(hào)增強(qiáng)材料，構(gòu)建了一種基于luminol陰極電致化學(xué)發(fā)光（ECL）的酶生物傳感器用于高靈敏檢測(cè)膽固醇。在研究中，比表面積大的三維硫化鉬-聚苯胺納米花-銀納米立方（3D-MoS2-PANI-AgNCs）被用作基底固載大量的膽固醇氧化酶（ChOx）。隨后膽固醇在ChOx的催化下產(chǎn)生過氧化氫（H2O2），催化luminol的陰極ECL反應(yīng)。同時(shí)，3D-MoS2-PANI-AgNCs可以加速H2O2分解生成活性氧類物

4、質(zhì)（ROSs）以增強(qiáng)ECL信號(hào)?；?D-MoS2-PANI和AgNCs的良好性能，本文構(gòu)建的傳感器的ECL響應(yīng)信號(hào)與膽固醇的濃度在較寬的范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，線性范圍為3.3nmol·L-1～0.45mmol·L-1，檢測(cè)限為1.1nmol·L-1（S/N=3）。
　　2.基于苯氧基右旋糖苷-氮化碳為信號(hào)探針構(gòu)建的信號(hào)增強(qiáng)型生物傳感器檢測(cè)伴刀豆球蛋白A的研究
　　本文構(gòu)建了基于苯氧基化的右旋糖酐-氮化碳（DexP-g-

5、C3N4）為信號(hào)探針的增強(qiáng)型 ECL生物傳感器用于Con A。在實(shí)驗(yàn)中，三維石墨烯-金納米粒子（3D-GR-AuNPs）被用作基底材料固載大量的葡萄糖氧化酶（GOx）。然后利用GOx特異性結(jié)合Con A，再通過糖-凝集素相互作用進(jìn)一步結(jié)合信號(hào)探針DexP-g-C3N4，如此形成了一個(gè)三明治夾心構(gòu)型的測(cè)試體系。孵育到電極上的Con A越多，結(jié)合到電極上的信號(hào)探針DexP-g-C3N4就越多，ECL信號(hào)也隨之逐漸增強(qiáng)，因而實(shí)現(xiàn)了信號(hào)增強(qiáng)型的

6、ECL傳感器用于檢測(cè)Con A?；贒exP-g-C3N4和3D-GR-AuNPS的優(yōu)良特性，該傳感器對(duì)Con A具有較寬的檢測(cè)范圍和低的檢測(cè)限。線性范圍為：0.05ng·mL-1～100ng·mL-1，檢測(cè)限為：17pg·mL-1。
　　3.基于銀納米立方-聚乙二胺-魯米諾復(fù)合材料構(gòu)建的三明治構(gòu)型的電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器檢測(cè)伴刀豆球蛋白A的研究
　　本研究用銀納米立方-聚乙二胺-魯米諾-葡萄糖氧化酶（AgNCs-PAMAM

7、-luminol-GOx）作為信號(hào)探針，構(gòu)建了一種三明治夾心構(gòu)型的ECL生物傳感器用于檢測(cè) Con A。首先，三維硫化鉬-聚苯胺納米花（3D-MoS2-PANI）被用作基底，通過π-π作用結(jié)合苯氧基化的右旋糖酐（DexP）；然后用DexP特異性識(shí)別Con A；再通過糖-Con A特異性識(shí)別作用結(jié)合信號(hào)探針AgNCs-PAMAM-luminol-GOx，由此形成了固態(tài)型的luminol生物傳感器。在本實(shí)驗(yàn)中，DexP，Con A和AgNC