鐵硅催化劑的修飾和二次轉(zhuǎn)化及其催化反應(yīng).pdf

1、近年來，新結(jié)構(gòu)催化劑一直是催化領(lǐng)域的研究熱點。伴隨著提高石化原料利用效率、保護環(huán)境的呼聲，另外還有經(jīng)濟效益的考慮，新一代的催化劑需要盡可能提高原料轉(zhuǎn)化利用率，提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。
　　最新的材料合成技術(shù)，尤其是來自于納米材料領(lǐng)域的合成技術(shù)極大的促進了新型催化劑的研發(fā)。納米晶體的組裝技術(shù)以及納米線的生長技術(shù)都被證明可以用來制備具有全新性能的催化劑。我們根據(jù)納米晶體的組裝技術(shù)與納米線的生長技術(shù)合成了兩類新結(jié)構(gòu)催化劑——核殼型沸石催化

2、劑與納米線堆積型球體催化劑，并探討了新型催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)系。
　　核殼型沸石催化劑，因為它的雙功能性與在連續(xù)反應(yīng)里的協(xié)同效應(yīng)，而受到廣泛關(guān)注。通過納米晶體組裝技術(shù)，我們將沸石微晶吸附在工業(yè)催化劑表面，然后通過水熱晶化生長沸石殼，得到核殼型沸石催化劑。沸石殼可以保護內(nèi)部催化劑，又由于沸石孔道的存在，對反應(yīng)物與產(chǎn)物都有一定的篩分作用，形成雙功能催化劑。由于殼的選擇性篩分作用，可以定向的生成鏈長適中的產(chǎn)物，提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性

3、。
　　納米線堆積型球體催化劑，因為完全由納米線堆積而成，具備極好的擴散性能，又由于通過工業(yè)球體催化劑一步轉(zhuǎn)化，保留了本身的球體形貌。轉(zhuǎn)化過程中，鐵物種誘導(dǎo)硅納米線生長，又伴隨著納米線的生長高度分散在納米線載體上。由于新結(jié)構(gòu)催化劑高度分散的活性組分與較小的擴散阻力，可以促進生成的產(chǎn)物較快離開催化劑表面。
　　本文選擇通過費托合成制備低碳烯烴作為催化劑的評價反應(yīng)。隨著石油資源的緊缺，從合成氣直接一步法制備烯烴，即費托合成則被認(rèn)

4、為是合理的大量生產(chǎn)烯烴的新途徑。又由于費托合成是典型的二次反應(yīng)，可以通過研究產(chǎn)物的分布來探討催化劑結(jié)構(gòu)的改變對二次反應(yīng)的影響。對比發(fā)現(xiàn)，通過改進催化劑的結(jié)構(gòu)，可以減少二次反應(yīng)的發(fā)生，進而提高低碳烯烴的選擇性與烯烷比。
　　總而言之，本工作合成了一系列建立在工業(yè)鐵硅催化劑基礎(chǔ)上的新結(jié)構(gòu)催化劑。它們既保留了原有催化劑的形貌與機械強度，又由新結(jié)構(gòu)導(dǎo)向優(yōu)異的性能。這部分工作既給出了解決費托合成中提高烯烷比與低碳產(chǎn)物選擇性的難題的解決方案，