介孔氧化硅負載Pd、Rh有機金屬催化劑的制備及其催化反應研究.pdf

1、近年來,負載型催化劑的研究取得了巨大的發(fā)展,負載型催化劑不僅解決了均相催難以回收再利用的問題,而且克服了昂貴金屬流失帶來環(huán)境污染問題；特別是使用非常規(guī)技術(shù)(微波協(xié)助催化)以及采用綠色溶劑(水溶劑)進行催化反應,為其在工業(yè)生產(chǎn)中的應用提供了潛在的可能。介孔氧化硅材料具有高的比表面積以及規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu),能夠保證負載催化劑活性位的高分散,維持均相催化劑原有的催化活性和選擇性；另外,介孔材料表面還具有豐富的羥基,易于表面功能化:同時,介孔氧化硅

2、材料還具有較高的化學穩(wěn)定性和機械穩(wěn)定性,因此該類材料是一類理想的均相催化劑的載體材料。在本論文中,我們開發(fā)了兩種類型的介孔氧化硅負載型催化劑,并對其催化性能進行研究和探討。
　　 (1)在非手性催化部分,我們采用共聚的方法合成了咪唑功能化的介孔SBA-15材料(IMI-SBA-15),然后將其與Pd(OAc)2配位成功地獲得了負載型N-雜環(huán)卡賓-Pd催化劑(Me-Pd—IMI-SBA-15)；系統(tǒng)地探討了該催化劑在微波促進下進行

3、Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應的催化性能,研究發(fā)現(xiàn)該催化劑Me-Pd-IMI-SBA-15高效催化活性和選擇性；該催化劑能夠回收再利用,重復使用10次后,該催化劑仍然保持較高的催化活性和選擇性。
　　 (2)在手性催化部分,我們通過有機金屬配合物[Cp*RhCl2]2與手性二苯基乙二胺(1R,2R)-Ts-DPEN配位制備了均相的手性有機金屬銠催化劑,然后通過包裹的策略將該手性有機金屬銠催化劑注入到介孔SBA-16的籠中,