飛秒激光改性硅材料的物理機理及其性質(zhì)研究.pdf

1、本文主要研究了飛秒激光改性（微構(gòu)造）硅的過程及其物理機理，并對飛秒激光構(gòu)造的硅微納結(jié)構(gòu)和材料的性質(zhì)進行了系統(tǒng)的研究。
　　我們分別在空氣、氮氣、六氟化硫和真空環(huán)境下，采用穩(wěn)態(tài)及瞬態(tài)光譜技術(shù)對飛秒激光與硅相互作用過程中產(chǎn)生的羽流進行了深入研究，弄清了羽流的產(chǎn)生和演化過程，進而揭示了飛秒激光改性硅材料的物理機理。并且，我們采用雙溫模型對作用過程中硅表面的熱力學(xué)過程進行了模擬，為解釋飛秒激光刻蝕這一復(fù)雜物理過程提供了參考。通過研究，我們

2、可以清晰地描繪出飛秒激光微構(gòu)造硅的微觀過程。飛秒激光作用后，硅表面自由電子濃度在幾十飛秒之內(nèi)即達到了峰值(～1027/m3);電子溫度在100 fs之內(nèi)也達到了最大值，這一最大值在105 K的量級。這一溫度已經(jīng)遠遠超出電子脫離硅表面所需的溫度(～3.7×104K)。這意味著將有大量電子逃逸，導(dǎo)致硅表面產(chǎn)生很強的靜電場。未逃逸的高能電子把能量傳遞給晶格，使晶格溫度迅速升高，大約1 ps之內(nèi)，晶格溫度就超過了硅的熔點(1683 K)。晶格快

3、速升溫導(dǎo)致超快相變發(fā)生，這會導(dǎo)致局部快速膨脹而致使大量材料從表面移除，其中包含大量硅原子和一價硅離子，在表面靜電場的作用下，硅離子獲得了更大的逃逸速度。逃逸的粒子迅速在表面形成了等離子體羽流，這一過程發(fā)生的時間早于0.2 ns。之后，羽流在膨脹過程中，會受到背景氣體限域效應(yīng)的作用，導(dǎo)致膨脹速度減緩;另外，羽流膨脹過程中的劇烈碰撞引起背景氣體電離。除此之外，限域效應(yīng)還會使一部分脫離的硅材料再沉積到硅表面，從而影響后續(xù)激光脈沖與表面的相互作

4、用，在這種反饋機制，或者說孵化效應(yīng)下，在不同氣氛中形成了略有不同的微結(jié)構(gòu)。
　　然后，為了弄清楚飛秒激光微構(gòu)造硅的光電性質(zhì)以及材料內(nèi)載流子的微觀動力學(xué)過程，我們研究了微構(gòu)造硅的光致發(fā)光性質(zhì)，并探討了其內(nèi)光生載流子的遷移和復(fù)合過程。微構(gòu)造硅的發(fā)光峰位于530 nm，這源于表面硅納米晶結(jié)構(gòu)。硅納米晶核和表面氧化層界面上的氧缺陷形成表面束縛態(tài)，其位于帶尾，具有約14 meV的寬度。這些表面態(tài)能夠束縛載流子，導(dǎo)致載流子輻射復(fù)合。光致發(fā)光的

5、衰減曲線符合拉伸指數(shù)衰減函數(shù)，時間常數(shù)在1-2 ns左右，這也表明其為缺陷發(fā)光。我們建立了載流子遷移模型來闡述微構(gòu)造硅的發(fā)光機制及載流子的遷移過程，光生載流子的運動過程很復(fù)雜，包括遷移、束縛、再激發(fā)、再束縛、被非輻射復(fù)合中心捕獲等一系列動態(tài)過程。由于載流子的這一復(fù)雜運動過程，非輻射復(fù)合會受到載流子濃度的影響。因此，我們將非輻射復(fù)合系數(shù)表示成關(guān)于載流子濃度的函數(shù)，以此為基礎(chǔ)建立了熒光衰減的數(shù)學(xué)模型。該模型的擬合結(jié)果與實驗結(jié)果非常吻合;最終

6、我們得到結(jié)論，與載流子濃度相關(guān)的非輻射復(fù)合過程是光致發(fā)光按拉伸指數(shù)衰減的根本物理原因。溫度和非輻射復(fù)合中心的密度都能夠影響非輻射復(fù)合的強度。
　　在前面研究的基礎(chǔ)上，我們利用飛秒激光對微構(gòu)造硅進行刻蝕直接得到了摻雜硫元素的硅納米顆粒，這部分工作是前面工作的延伸。與純硅納米顆粒相比，摻硫硅納米顆粒的反射、透射和吸收性質(zhì)有所不同;硫摻雜的硅納米顆粒在近紅外區(qū)域的吸收稍強。接著，我們研究了硅納米顆粒的光致發(fā)光性質(zhì)，其發(fā)光譜為從450 n